Experimental study of nanocrystals as single photon sources

par Stefano Vezzoli

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Alberto Bramati et de Simone Cialdi.

Soutenue en 2013

à Paris 6 en cotutelle avec l'Universita Degli Studi di Milano .

  • Titre traduit

    Etude expérimentale de nanocristaux comme sources de photons uniques


  • Résumé

    Wet-chemically synthesized colloidal nanocrystals are promising single photon emitters at room temperature, due to the strong quantum confinement induced by the small dimensions. However, their applications have been so far limited by two main drawbacks: the blinking of their photo-luminescence and a non-polarized emission. This manuscript is consecrated to the study of the optical properties of a particular type of colloidal nanocrystals, called dot-in-rod (DR), in which a spherical CdSe core is surrounded by a rod-like CdS shell. We demonstrate for the first time a suppression of the blinking in thick shell DRs. In contrast to spherical nanocrystals, we show that it can be obtained while keeping a good quality of the single photon emission and a high degree of linear polarization. A complete room-temperature characterization of the optical, and especially quantum optical, properties of DRs is provided for several geometrical parameters. In particular, an original approach, based on an ensemble photoluminescence measurement, is developed to assess the quality of a sample of nanocrystals as single photon sources. By studying single DRs in a confocal microscope, we analyze the influence of the core size and of the shell thickness and length on the photon anti-bunching, radiative lifetime and polarization of the emission. This systematic study brings a contribution to the understanding of the interaction processes of the confined carriers in semiconductor nanocrystals. The interplay of radiative and non-radiative recombinations and, in particular, the role of the Auger effect in the photo-luminescence blinking and in the emission of non-classical light are deeply investigated


  • Résumé

    Les nanocristaux colloïdaux synthétisés par voie chimique sont des émetteurs de photons uniques très prometteurs à température ambiante, grâce au fort confinement quantique induit par leur petite taille. Toutefois, leurs applications ont été jusqu'ici limitées par deux problèms: le scintillement de leur photo-luminescence et l’émission non polarisée. Ce manuscrit est consacré à l'étude des propriétés optiques d'un nouveau type de nanocristaux colloïdaux, appelés dots-in-rod (DR), dans lequels un cœur sphérique de CdSe est entouré par une coquille de CdS en forme de cylindre. Nous démontrons pour la première fois une suppression du scintillement dans des DRs à la coquille épaisse. Contrairement aux nanocristaux sphériques, nous montrons que cette suppression peut être obtenue tout en conservant une bonne qualité de l'émission de photons uniques et un degré de polarisation linéaire très elévé. Une caractérisation complète des propriétés optiques et optique quantique des DRs est réalisée à température ambiante pour différents paramètres géométriques. En particulier, nous avons développé une technique originale pour évaluer la qualité d'un échantillon de nanocristaux comme sources de photons uniques, baséé sur une mesure de photo-luminescence d'ensemble. Grâce à une étude en microscopie confocale des DRs á l'echelle individuelle, nous avons analysé l'influence de la taille du cœur et de l'épaisseur de la coquille et de sa longueur sur les propriétés de dégroupement des photons, de durée de vie radiative et de polarisation de l'émission. Cette étude systématique apporte une contribution à la compréhension des processus d'interaction entre les porteurs confinés dans les nanocristaux semi-conducteurs. L'interaction entre les recombinaisons radiative et non radiative et, en particulier, le rôle de l'effet Auger dans le scintillement de la photo-luminescence et dans l'émission de lumière non-classique sont étudiés en détail.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (146 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 136-146. 131 réf. bibliogr.

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