Etude expérimentale de l'impact de l'eau et/ou des suies vis-à-vis de l'adsorption des oxydes d'azote sur catalyseur modèle Platine-Baryum/alumine : Contribution à la compréhension des mécanismes d'adsorption

par Dongliang Wu

Thèse de doctorat en Génie des procédés

Sous la direction de Valérie Tschamber.

Soutenue le 01-10-2013

à Mulhouse , dans le cadre de École doctorale pluridisciplinaire Jean-Henri Lambert, ED 494 (Mulhouse) , en partenariat avec Laboratoire de Gestion des Risques et Environnement (laboratoire) .


  • Résumé

    Le catalyseur quatre voies est destiné à diminuer simultanément les émissions d’hydrocarbures, de monoxyde de carbone, d’oxydes d’azote et de suies par l’intermédiaire d’un seul monolithe catalytique. Plusieurs études sur ce type de catalyseur ont montré que la présence d’oxydes d’azote entraîne une diminution de la température d’oxydation des suies. Cependant, l’effet de la présence d’eau sur l’adsorption des oxydes d’azote n’est pas encore clair, surtout en présence de suies. Les travaux présentés dans ce manuscrit ont pour but de mettre en évidence l’influence de la présence d’eau et/ou de suies sur le fonctionnement de catalyseur «piège à NOx». Les résultats obtenus montrent que la présence d’eau entraîne une inhibition de la fonction oxydante du catalyseur, une diminution de la quantité de stockage des oxydes d’azote, et une inhibition de la formation des espèces adsorbées de surface. Ces phénomènes ont été attribués à la voix réactionnelle spécifique en présence d’eau associée à l’adsorption des oxydes d’azote. Les résultats obtenus sur le mélange noir de carbone et catalyseur montrent que la présence de noir de carbone induit une diminution de stockage des oxydes d’azote. De plus, cet effet se trouve plus important en contact fort. Les expériences réalisées sur l’adsorption des oxydes d’azote en présence simultanée de noir de carbone et d’eau ont montré un effet non cumulé de l’eau et du noir de carbone. Ce phénomène a été attribué à une compétition entre l’action de l’eau qui favorise la formation de nitrate de cœur à partir des nitrates faiblement liés et l’action du noir de carbone qui tend à déstabiliser les nitrates faiblement liés pour former les carbonates.

  • Titre traduit

    Experimental Study of the impact of water and/or soot on the adsorption of nitrogen oxides on a model catalyst platinum-barium/alumina : Contribution to the comprehension of the adsorption mechanisms


  • Résumé

    The four ways catalyst is used to decrease the emissions of hydrocarbon, carbon monoxide, nitrogen oxides and soot by a monolithic catalyst. Several researches on this type of catalyst have shown that the presence of nitrogen oxides involves a decrease of the soot oxidation temperature. However, the effect of the presence of water on the nitrogen oxides adsorption is not clear yet, especially with the presence of soot. The works presented in this manuscript are intended to study the influence of the presence of water or/and soot on the performance of the catalyst NOx trap. The results showed that the presence of water involves an inhibition of the oxidation function of catalyst, a decrease of the capacity of the NOx storage, and an inhibition of the formation of the surface adsorbed species. It is attributed to a special reactive way in the presence of water linked to the adsorption of nitrogen oxides. The results obtained on the mix of carbon black and catalyst showed that the presence of carbon black induce a decrease of the NOx storage capacity of catalyst. Besides, this effect was more important with a tight contact between carbon black and catalyst. The experiments realized on the adsorption of nitrogen oxides with the presence of carbon black and water simultaneously showed an effect not accumulated of the water and the carbon black. This phenomenon is attributed to a competition between the action of water which favors the formation of the bulk nitrate from the weak-linked nitrates and the action of carbon black which tend to destabilize the weak-linked nitrates to form the carbonates.


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Cette thèse a donné lieu à une publication en 2013 par Université de Haute Alsace [diffusion/distribution] à Mulhouse

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Informations

  • Sous le titre : Etude expérimentale de l'impact de l'eau et/ou des suies vis-à-vis de l'adsorption des oxydes d'azote sur catalyseur modèle Platine-Baryum/alumine : Contribution à la compréhension des mécanismes d'adsorption
  • Détails : 1 vol. (151 p.)
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