Conversion de la pollution ammoniacale en azote moléculaire par Oxydation en Voie Humide Catalytique (OVHC)

par Cédric Lousteau

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Claude Descorme et de Michèle Besson.

Le président du jury était Anne Giroir-Fendler.

Le jury était composé de Sergueï Nikitenko.

Les rapporteurs étaient Jacques Barbier, Véronique Pitchon.


  • Résumé

    Des catalyseurs à base de métaux nobles (Pt, Pd, Ir, Ru et Rh) supportés (TiO2, ZrO2, CeO2 et CeZrO2) ont dans un premier temps été préparés. L'Oxydation en Voie Humide Catalytique de l'ammoniaque en présence de ces catalyseurs a alors été réalisée. Le platine est le métal le plus actif. L'iridium et le palladium sont les plus sélectifs en diazote. Le catalyseur Pt/TiO2 est le plus performant car il combine une très forte activité et une sélectivité en diazote peu éloignée de celles de l'iridium et du palladium. Une étude approfondie sur ce catalyseur (méthode de préparation, nature du précurseur métallique,…) a montré que seule la basicité de surface du catalyseur a un impact négatif sur la sélectivité en diazote. Les autres paramètres étudiés sont non significatifs. Le travail réalisé sur les conditions opératoires (PO2, T, mcatalyseur, pH et concentration d'ammoniaque) toujours en présence de Pt/TiO2 ont montré qu'il est nécessaire de contrôler la fonction oxydante et notamment le rapport nO2/nNH3. En effet, si la valeur de ce rapport est trop élevée (nO2/nNH3 >> 0,75) alors la sélectivité en diazote se dégrade fortement. Pour terminer, des catalyseurs bimétalliques PtIr/TiO2 et PtPd/TiO2 ont été préparés afin d'allier l'activité du platine à la sélectivité en diazote du palladium ou iridium. L'utilisation de ces catalyseurs s'avère peu intéressante car leur comportement est similaire à celui des mélanges mécaniques. De plus, la sélectivité en diazote est également dégradée pour nO2/nNH3 >> 0,75 avec ces catalyseurs

  • Titre traduit

    Conversion of ammonia pollution into molecular nitrogen by Catalytic Wet Oxidation (OVHC)


  • Résumé

    TiO2, ZrO2, CeO2 and CeZrO2 supported noble metal catalysts (Pt, Pd, Ir, Ru and Rh) have been in a first time prepared to be used in the Catalytic Wet Air Oxidation of ammonia. The first results show that platinum is the most active metal. Palladium and iridium are the most selective toward nitrogen. Pt/TiO2 is the most interesting catalyst because it combines a very strong activity and a selectivity toward nitrogen close to iridium and palladium. An in-depth study on this catalyst (preparation method, nature of the metallic precursor…) shows that the single parameter which has a negative impact on the selectivity toward nitrogen is the basicity of the catalyst surface. The work realized on the operating conditions (PO2, catalyst weight, pH and ammonia concentration) in the presence of Pt/TiO2 shows the necessity to control the oxidizing function and particularly the nO2/nNH3 ratio. Indeed, if the value of this ratio is too high (nO2/nNH3 >> 0,75) then the selectivity toward nitrogen degrades strongly. To end, PtIr/TiO2 and PtPd/TiO2 bimetallic catalysts have been prepared to combine the activity of the platinum and the selectivity of palladium/iridium to nitrogen. These catalysts are not interesting because their behaviour is similar to the mechanical mixtures. Furthermore, the selectivity toward nitrogen is also degraded for nO2/nNH3 >> 0,75 with these catalysts


Il est disponible au sein de la bibliothèque de l'établissement de soutenance.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Claude Bernard. Service commun de la documentation. Bibliothèque numérique.
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.