Etudes structurales des conducteurs organiques bidimensionnels à haute pression

par Sulyvan Brun

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et du rayonnement

Sous la direction de Giulio Monaco, Harald Müller et de Michael Hanfland.

Soutenue le 19-12-2013

à Grenoble , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec European synchrotron radiation facility (Grenoble) (laboratoire) .

Le président du jury était Manuel Nunez-Regueiro.

Le jury était composé de Iain Oswald, Eugene Gregoryanz.

Les rapporteurs étaient Marco Merlini, Alfonso San Miguel.


  • Résumé

    Les conducteurs organiques à base du sel de transfert de charge bis(éthylènedithio)tétrathiafulvalène (BEDT-TTF ou ET) montrent un comportement électrique allant de semi-conducteur à métal supraconducteur. La pression peut induire des petits changements structuraux qui s'accompagnent de changements très important des propriétés physiques. L'étude de l'évolution de la structure de ces composés sous pression, dont les mailles sont de faible symétrie contenant plusieurs dizaines d'atomes légers, constitue un défi. Le but de ce travail est d'étudier ces changements structuraux induits par la pression en utilisant la diffraction des rayons X sur monocristaux. Les monocristaux de six conducteurs et supraconducteurs organiques (α-(BEDT-TTF)2I3, β-(BEDT-TTF)2I3, κ-(BEDT-TTF)2I3, α-(BEDT-TTF)2KHg(SCN)4, κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2, et κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br) ont été étudiés à haute pression (jusqu'à 32 GPa) dans une cellule à enclumes de diamant sur la ligne de lumière ID09A à l'ESRF. L'hélium a été utilisé comme milieu transmetteur de pression. Les compressibilités de ces six composés ainsi que leurs positions atomiques ont été déterminées sous pression. Pour la première fois, les transitions de phases structurales réversibles de α-(BEDT-TTF)2I3 vers αHP-(BEDT-TTF)2I3 à 13.6 GPa, et de κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 vers κHP-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 à 8.5 GPa ont été observées, et les structures originales à haute pression ont été décrites avec succès. Les changements structuraux observés ont été appuyés par des mesures Raman.

  • Titre traduit

    Structural studies of two-dimensional organic conductors at high pressures


  • Résumé

    Organic conductors based on charge-transfer salt of bis(ethylenedithio)tetrathiafulvalene (BEDT-TTF or ET) exhibit electronic properties ranging from semiconducting to metallic to superconducting. Pressure can induce subtle structural rearrangements associated with drastic changes in physical properties. Study of the pressure induced structural changes of these compounds, with low symmetry unit cells containing dozens of light atoms, is a challenge. The aim of this work is to investigate pressure-induced structural changes with single crystal X-ray diffraction. Single-crystals of six organic conductors and superconductors (α-(BEDT-TTF)2I3, β-(BEDT-TTF)2I3, κ-(BEDT-TTF)2I3, α-(BEDT-TTF)2KHg(SCN)4, κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2, and κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br) were studied at high-pressures (up to 32 GPa) in a diamond-anvil cell on the ID09A beamline at the ESRF. Helium was used as pressure transmitting-medium. The compressibilities of the six compounds are reported, and atomic positions were determined under pressure. For the first time, reversible structural phase transitions in α-(BEDT-TTF)2I3 to αHP-(BEDT-TTF)2I3 at 13.6 GPa, and in κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 to κHP-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 at 8.5 GPa have been observed, and the original high pressure structures have been described successfully. Raman measurements agree well with the observed structural changes.


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