Conditions réductrices associées à la serpentinisation : suivi magnétique de l'hydratation de l'olivine de San Carlos, étude de cas naturels et application à la production industrielle d'H2

par Benjamin Malvoisin

Thèse de doctorat en Sciences de l'univers

Sous la direction de Fabrice Brunet.

Soutenue le 08-02-2013

à Grenoble , dans le cadre de École doctorale terre, univers, environnement (Grenoble) , en partenariat avec Institut des sciences de la Terre (laboratoire) .

Le président du jury était Sylvie Derenne.

Le jury était composé de Fabrice Brunet, Andrew Putnis, François Renard, Julie Carlut.

Les rapporteurs étaient Pierre Rochette.


  • Résumé

    L'accrétion océanique au niveau des dorsales lentes est alimentée par un apport magmatique et par l'exhumation de péridotites mantelliques. Une partie de la chaleur dégagée lors du refroidissement et de la cristallisation des magmas sert de moteur à la circulation hydrothermale qui peut transporter de l'eau de mer jusqu'aux roches mantelliques. Une réaction d'oxydoréduction impliquant l'eau de mer, l'olivine et le pyroxène des péridotites peut alors avoir lieu pour produire de la serpentine, de la magnétite et de l'hydrogène. Cette réaction, dite de serpentinisation, contrôle les propriétés physico-chimiques de la lithosphère océanique et est, de fait, incorporée dans les modèles géophysiques avec une cinétique encore mal contrainte. Ce travail de thèse est centré sur la cinétique d'hydratation de l'olivine de San Carlos, une réaction de serpentinisation simple. Un dispositif expérimental de suivi de la cinétique d'hydratation a été mis au point, basé sur la mesure du signal magnétique associé à la magnétite formée. Cette méthode, couplée à une modélisation thermodynamique, permet également de quantifier indirectement la production d'hydrogène. L'influence de la taille initiale des grains l'olivine et de la température sur la cinétique d'hydratation a aussi été étudiée. Une augmentation de la vitesse de serpentinisation dans les premiers temps de la réaction est mise en évidence et expliquée par la mise en place de microtextures également observées dans le milieu naturel (puits de corrosion et fractures) contribuant à un accroissement de la surface réactive. De manière générale, la cinétique de serpentinisation obtenue ici est de un a deux ordres de grandeur plus lente que celle utilisée jusqu'alors dans les modèles géophysiques. En plus de cette étude expérimentale, une réaction d'oxydoréduction dans un contexte naturel a été étudiée au niveau d'une zone réactionnelle entre des serpentinites et des marbres en Corse alpine. Sur la base d'une approche pétrographique et thermodynamique, la présence de wollastonite, CaSiO3, est expliquée par l'atteinte de conditions très réductrices associées à la présence de fluides riches en hydrogène en contexte de subduction. Ces fluides sont interprétés comme résultant de la conservation du potentiel réducteur des serpentinites au cours de la subduction.

  • Titre traduit

    Reducing conditions associated to serpentinization : magnetic monitoring of San Carlos olivine hydration, natural case study and application to industrial H2 production


  • Résumé

    Slow-spreading ridges are fed by a magmatic input and the exhumation of mantle peridotites. Part of the magmatic heat is evacuated through the hydrothermal circulation which can transport seawater up to the mantle rocks. A RedOx reaction between seawater and the olivine and pyroxene from the peridotite can then take place, producing serpentine, magnetite and hydrogen. This reaction, so-called serpentinization, controls the physical and chemical properties of the oceanic lithosphere and is, thus, considered in geophysical models even if its kinetics are poorly constrained. Therefore, this study focuses on the kinetics of San Carlos olivine hydratation, a simple serpentinization reaction. An experimental method has been developed which allows monitoring magnetically the kinetics of the reaction of interest through the amount of magnetite that it produces. This method provides also an indirect estimate of the hydrogen production when coupled to thermochemical modeling. The influence of initial grain size and temperature on the hydration kinetics has also been investigated. An increase in the serpentinization rate at the beginning of the reaction is explained by the formation of microtextures also observed in natural samples (fractures and etch pits) which contribute to the generation of new reactive surface area. The inferred kinetics of serpentinization are by one to two orders of magnitude lower than the one commonly input in geophysical models. In addition to this experimental study, a natural case of RedOx reaction involving serpentinites has been studied which deals with a decimetre wide reaction zone between serpentinites and marbles from Alpine Corsica. The presence of wollastonite, CaSiO3, is explained on a petrological and thermodynamical basis as related to highly reducing conditions characterized by the presence of H2-rich fluids in this subduction zone environment. These fluids are interpreted as resulting from the conservation of the reducing potential of serpentinites throughout the subduction process.


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