Etude du comportement mécanique d'un hydrure intermétallique utilisé pour le stokage d'hydrogène

par Benoit Charlas

Thèse de doctorat en Matériaux, mécanique, génie civil, électrochimie

Sous la direction de Pierre Doremus, Didier Imbault et de Olivier Gillia.

Le président du jury était Frédéric Victor Donzé.

Le jury était composé de Michel Latroche, Alain de Ryck.

Les rapporteurs étaient Jean-Yves Delenne, Dominique Perreux.


  • Résumé

    La raréfaction des combustibles fossiles et la prise en compte de plus en plus importante des enjeux environnementaux incite à rechercher de nouvelles pistes de production, stockage et transport de l’énergie. Le développement de la filière hydrogène dépend des améliorations de chacun de ces principaux maillons qui sont la production, le stockage, la distribution et l’utilisation de l’hydrogène.Cette thèse se consacre au stockage de l’hydrogène par absorption dans des matériaux solides pulvérulents composés d’hydrures intermétalliques. Les performances de ce type de stockage dépendent grandement de la gestion des échanges de chaleurs imposés par le caractère exothermique de la réaction d’hydruration (absorption d’hydrogène par le matériau) et respectivement le caractère endothermique de la réaction de déshydruration (désorption d’hydrogène par le matériau). Cette nécessité a guidé la conception des réservoirs vers une architecture interne cellulaire. Si la thermique des réservoirs est très étudiée, les mécanismes de gonflement-dégonflement cycliques des hydrures lors de l’absorption et la désorption d’hydrogène sont assez peu abordés dans la littérature. Pourtant, les interactions mécaniques de la poudre hydrure sur les parois des cellules peuvent remettre en cause l’intégrité du réservoir. La mécanique des milieux granulaires constitue ainsi un apport essentiel à l’analyse et à termes à la prédiction du comportement mécanique du lit de poudre hydrure au sein du réservoir.Cette thèse présente en premier lieu la caractérisation expérimentale du comportement mécanique d’un hydrure intermétallique Ti-Cr-V à différents états de cyclage sous hydrogène en cellule instrumentée en incluant l’analyse des mécanismes de gonflement-dégonflement. L’analyse du comportement mécanique est abordée par une approche de type mécanique des milieux granulaires basée principalement sur la méthode des éléments discrets (DEM). Ces travaux ont permis d’identifier les caractéristiques et le comportement mécanique de l’hydrure (granulométrie, compression en matrice, écoulement) ainsi que l’évolution de paramètres liés au cyclage. Les effets du mécanisme de réarrangement opérant lors du cyclage à l’échelle des grains d’hydrure ont pu être identifiés expérimentalement. En particulier, la variation de volume cyclique du matériau entraine un tassement progressif du lit de poudre, une diminution de la porosité et une augmentation des niveaux de contraintes. Ce comportement a été reproduit numériquement par des simulations impliquant des particules discrètes de formes sphériques et de formes agrégées complexes.

  • Titre traduit

    Study of the mechanical behavior of an intermetallic hydride compound used in hydrogen storage


  • Résumé

    It is harder and harder to find fossil fuels and it becomes therefore more and more expensive. Furthermore the environmental impacts of energy are more and more taken into account. For those reasons new solutions to produce, store, transport energy are currently researched and/or developed. Among those solutions, hydrogen system could be a good solution depending and how its main parts (production, storage, supply and use) are improved.This PhD is relative to hydrogen storage in intermetallic hydride compouds. Hydrogen tanks using these kind of materials have to allow good thermal control of the hydride powder especially because of the exothermicity of the hydriding and endothermicity of the unhydriding reaction. That's why the internal architecture of these vessels are often cellular, the cell walls playing the role of a thermal conductor. If the thermal aspects relative to these tanks are often studied, it is not the case of the mechanical phenomenon induced by the swelling and shrinking of the grains during absorption and desorption of hydrogène by the material. However, the mechanical interaction between the powder and the cell walls could endanger the tank.This PhD consists of two main parts. The first part is a mechanical study of the behavior of a Ti-Cr-V compound while the second is a mechanical modelling and analysis mainly by the Discretes Elements Method (DEM). Thanks to this work the main features and mechanical properties of the hydride (granulometry, matrix compaction, granular flow, powder density …) and their evolution due to cycling were measured. The influence of hydride grains rearrangement induced by hydride breathing were analysed experimentally. It lead to a progressive densification of the powder bed in instrumented cells that resulted in a decrease of porosity and an increase of stresses on cell walls. This effect was reproduced in discrete elements simulations of spherical and clump particles.


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