Comparaison du captage du CO2 en postcombustion par des solutions d'ammoniaque et d'amines organiques : Évaluation en contacteurs direct et indirect, par des approches cinétiques, thermodynamiques et par modélisation

par Carol Toro Molina

Thèse de doctorat en Génie des procédés

Sous la direction de Chakib Bouallou.

Le président du jury était Lionel Estel.

Le jury était composé de Chakib Bouallou, Alain Gaunand, Mohamed Kanniche, Jean-Christophe Remigy.

Les rapporteurs étaient Lionel Estel, José Sanchez-Marcano.


  • Résumé

    Actuellement, la production d’énergie est de plus en plus associée à une hausse simultanée d’émissions de Gaz à Effet de Serre (GES). Malgré les inquiétudes concernant les GES dans l’atmosphère, les énergies fossiles resteront probablement longtemps la principale source d’énergie primaire à l’échelle mondiale. Le procédé de captage de CO2, principal gaz à effet de serre, généralement préconisé est un procédé d’absorption chimique avec de la monoéthanolamine (MEA). Ce procédé pose de nombreux problèmes comme le coût de la régénération de l’amine. Cette étude s’intéresse à une alternative consistant à absorber chimiquement le dioxyde de carbone dans une solution aqueuse d’ammoniac. Par ailleurs, dans le but d’améliorer les procédés de captage et d’intensifier le transfert gaz-liquide, des techniques de captage à base de membranes (contacteurs membranaires) ont été développées et couplées à l’absorption chimique. Dans un premier temps des mesures d’absorption du CO2 à partir d’une solution aqueuse d’ammoniac ont été réalisées. Ces mesures ont été effectuées entre 278 et 303 K dans un réacteur fermé de type cellule de Lewis. Le taux de charge maximum, la pression partielle du CO2 à l’équilibre ont été déterminés. Les performances ont été comparées à celles de solvants conventionnels tels que la MEA et la N-méthyldiéthanolamine (MDEA). Dans un second temps, des mesures d’absorption à travers un contacteur membranaire ont été réalisées. L’efficacité de captage est étudiée en fonction de la nature des matériaux constituants la membrane et des paramètres opératoires. Les résultats obtenus montrent qu’il est possible de capter le CO2 par l’ammoniaque à travers une membrane avec une efficacité de captage supérieure à 90 %. La membrane limite les pertes d’ammoniaque mais ne les élimine pas. La simulation du fonctionnement de la centrale thermique alimentée au charbon pulvérisé (CP) intégrant le captage de CO2 a été réalisée à l’aide du logiciel Aspen Plus. Les fumées issues de la post-combustion sont captées par différents solvants. Une étude paramétrique a été conduite afin de préciser les conditions optimales pour capter le CO2 par l’ammoniaque. Des comparaisons de dépense énergétique dans le cas de la régénération pour les solvants NH3, MEA et MDEA ont été réalisées. L’étude comparative suggère que l’absorption chimique utilisant l’ammoniaque comme solvant est un des procédés les plus intéressants pour la centrale CP.

  • Titre traduit

    Comparison of post-combustion CO2 capture by solutions of ammonia and organic amines : Assessment using direct and indirect contactors by kinetic, thermodynamic approaches and modeling


  • Résumé

    Nowadays rising energy production is associated with increasingly greenhouse gases (GHG) emissions. Despite of concerns about GHG emissions in atmosphere, fossil fuels will probably remain the main source of primary energy for a long time. The process of CO2 (the main greenhouse gas) capture, generally recommended is the chemical absorption with monoethanolamine (MEA). This process has many problems such as the regeneration cost of amine. This study examines an alternative which consists in absorbing carbon dioxide by ammonia aqueous solution. Moreover, membranes have been developed and coupled to chemical absorption to improve the capture processes and to intensify the gas-liquid transfer. Firstly measurements of CO2 absorption from an aqueous ammonia solution have been conducted. These measurements have been made between 278 and 303 K in a closed reactor type Lewis cell. Maximum CO2 loading, CO2 partial pressure at equilibrium have been determined. The solvents performances have been compared with respect to conventional solvents such as MEA and N-methyldiethanolamine (MDEA). Secondly absorption measurements through a membrane contactor have been made. The influence of the material nature constituting the membrane and operating parameters on the capture efficiency has been studied. The results have shown that it is possible to capture CO2 from ammonia through a membrane with a capture efficiency greater than 90 %. The membrane limits ammonia losses but does not eliminate it. Operation simulation of the thermal power plant fed with pulverized coal (CP) including CO2 capture has been performed using the software Aspen Plus. The flue gases containing CO2 from post-combustion have been captured by different solvents. A parametric study has been conducted to clarify the optimal conditions to capture CO2 by ammonia. Comparisons of energy consumption in the case of solvent regeneration for NH3,MEA andMDEA have been performed. The comparative study suggests that the use of ammonia as a solvent in chemical absorption is the most interesting process for the central CP.


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