Synthèse d'un nanocomposite polyéthylènimine phosphonate-maghémite : élaboration d'une plateforme magnétique à des fins catalytiques et environnementales

par Clément Monteil

Thèse de doctorat en Chimie organique, minérale, industrielle

Sous la direction de Didier Villemin et de Nathalie Bar.

Soutenue en 2013

à Caen .


  • Résumé

    Les nanotechnologies ouvrent de nouvelles perspectives dans de nombreux domaines, que ce soit en médecine, en électronique ou encore dans les sciences environnementales. Les nanoparticules d'oxyde de fer sont particulièrement utiles du fait de leur superparamagnétisme, leur rapport surface/volume important et leur faible toxicité. Ce travail commence par la synthèse d’un polymère capable de se greffer à leur surface, et d'adapter leurs propriétés en fonction des applications. Ce polyéthylènimine partiellement phosphoné forme des liaisons covalentes avec les nanoparticules, et assure à la fois une modulation des charges électriques, la préservation de la dispersion en solution et une fonctionnalisation postérieure des particules. Deux axes d'applications de cette plateforme magnétique sont présentés tout au long de la thèse : en catalyse, chimique ou enzymatique, et en dépollution. Un catalyseur recyclable a été préparé par greffage de complexes de palladium sur le support. Il s'est révélé être efficace dans des réactions de couplage pour la formation de liaisons C-C. De même, l'immobilisation de la Trypsine sur les nanoparticules modifiées a permis d'hydrolyser des liaisons peptidiques avec une affinité et une cinétique proche de celle de l'enzyme libre. De plus, la Trypsine greffée n'est pas sensible à l'autolyse et résiste mieux à l'augmentation de température. Enfin, le support s'est également révélé efficace pour l'extraction de micropolluants organiques. La forme zwittérionique du polymère adsorbe des composés anioniques et cationiques, avec une efficacité dépendant du pH de la solution.

  • Titre traduit

    Synthesis of a polyethylenimine-phosphonate nanocomposite : Elaboration of a magnetic platform for catalysis and depollution


  • Résumé

    Nanotechnologies open new prospects in many fields, like medicine, electronic and environmental sciences. Iron oxide nanoparticles are particularly useful because of their superparamagnetism, their high surface-to-volume ratio and their low toxicity. The work focuses on a polymer grafted on their surface, adapting the properties of the particles to the requirements of the applications. This partially phosphonated polyethylenimine forms covalent bonds with nanoparticles, and ensures both modulation of the electric charges, preservation of the dispersion in solution and a future functionalization. Two objectives are presented in this manuscript: the immobilization of chemical and enzymatic catalysts, and the use in depollution field. A recyclable catalyst has been prepared by grafting palladium complexes on the magnetic support. It has efficiently catalysed coupling reactions for the C-C bonding. In addition, the Trypsin immobilized on modified nanoparticles has hydrolysed peptide bonds with almost the same affinity and kinetics as the unmodified one. Moreover, the immobilized enzyme is not temperature-sensitive and is resistant to autolysis. Concerning depollution, magnetic support is efficient for the extraction of organic micropollutants. The zwitterionic behaviour of the polymer is key to specifically adsorbing anionic and cationic compounds, depending of the pH.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (191 p.)
  • Annexes : Bibliogr. 295 ref.

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  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2013-66
  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2013-66bis
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