Dynamique structurelle ultra-rapide lors de la transition solide-plasma dense et tiède produite par laser

par Pierre-Marie Leguay

Thèse de doctorat en Astrophysique, plasma, nucléaire

Sous la direction de Fabien Dorchies et de Hervé Jouin.

Le président du jury était Frank Rosmej.

Le jury était composé de Bastiani Serena, Kim Ta Phuoc.

Les rapporteurs étaient Frank Rosmej, Laurent Berthe.


  • Résumé

    La matière dense et tiède (WDM pour Warm Dense Matter) est caractérisée par des températures proches de celle de Fermi et des densités proches du solide. Cette thèse présente des études expérimentales de la WDM éventuellement hors équilibre électron-ion, à l'aide de la spectroscopie d'absorption X près des seuils (XANES) résolue en temps. Nous avons développé un dispositif expérimental de XANES résolu en temps, basé sur un spectromètre à deux cristaux de Bragg, qui permet d'obtenir d'une part le signal émis par la source X utilisée, et d'autre part le signal transmis à travers un échantillon fin d'aluminium. La comparaison de ces deux grandeurs permet de mesurer l'absorption absolue de l'échantillon. L'échantillon est excité par un faisceau laser ultra-bref afin d'atteindre les conditions thermodynamiques attendues.Le dépôt laser étant réalisé sur les électrons de l'échantillon, les ions restent froids pendant l'interaction. L'équilibration thermique qui suit a une durée attendue de l'ordre de quelques picosecondes. Lors d'une première expérience, nous avons étudié la dynamique des transitions de phase subies par une feuille d'aluminium de 100 nm d'épaisseur, chauffée par un laser de 120 fs, avec un flux relativement élevé (6 J/cm²). La transition solide-liquide a lieu sur une échelle de temps plus faible que la résolution (environ 3 ps). La transition liquide-vapeur atomique a lieu après une vingtaine de picosecondes, en accord avec des simulations hydrodynamiques. Afin d'observer plus précisément la transition solide-liquide, nous avons réalisé une seconde expérience avec des flux plus faibles (< 1J/cm²). La feuille d'aluminium reste dans un état localement structuré aux temps longs. L'observation de la diminution progressive des modulations XANES, correspondant à une perte partielle d'ordre local, permet de déterminer la dynamique de l'augmentation de la température ionique. La comparaison des résultats expérimentaux avec des simulations hydrodynamiques, et de dynamique moléculaire quantique, a montré que le XANES est un diagnostic pertinent de la température ionique pendant et au delà de la fusion, permettant de suivre l'équilibration thermique électrons-ions. Nous avons constaté un temps caractéristique de l'équilibration significativement plus long qu'attendu, ce qui questionne la détermination du taux de collisions électrons-ions dans le régime dense et tiède. Ce même diagnostic a été exploité lors de deux expériences où nous avons étudié la silice comprimée par un choc laser jusqu'à des densités atteignant plus de deux fois celle du solide. Nous avons ainsi pu suivre l'évolution des structures électronique et ionique de la silice. Pour obtenir une meilleure résolution temporelle, nous avons réalisé deux autres expériences en utilisant une source X bêtatron et un laser X à électrons libres. La faisabilité d'expériences de XANES avec des résolutions femtosecondes a ainsi été démontrée.

  • Titre traduit

    Ultrafast structural dynamics during the laser-driven solid-warm dense plasma transition


  • Résumé

    Warm Dense Matter (WDM) is characterized by temperatures near the Fermi one and densities close to the solid. Experimental studies of WDM eventually out of electron-ion equilibrium are presented in this thesis with the help of time-resolved X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy(XANES).We have developed a time-resolved XANES set-up, based on a two-Bragg-crystals spectrometer, allowing to record in one hand the X-ray source emitted signal, and in the other hand the transmitted one through a thin aluminum sample. The absolute absorption of the sample is measured comparing these two signals. The aluminum sample is heated by an ultrafast laser beam in order to reach the required thermodynamical conditions. Note that the energy is deposited on the electrons, whereas the ions keep cold during the interaction. The thermal equilibration follows with an expected picosecond time scale. We performed a first experiment with the aim of studying the phase transitions undergone by a 100 nm depth aluminum foil, heated with a 120fs laser with a high fluence (6 J/cm²). The solid-liquid transition occurs on a time-scale shorter than the experimental resolution (about 3 ps). Le liquid-vapor transition occurs after about 20 ps, consistent with hydrodynamical simulations. In order to study more precisely the solid-liquid transition, we performed a second experiment with the same set-up but lower laser fluences (< 1 J/cm²). The aluminum foil stays in a locally-structured state even after long delays. The dynamics of the ionic temperature increase can be followed watching the progressive lessening of XANES modulations, corresponding to a partial decrease of the local order. Then one can reach the thermal electron-ion equilibration dynamics. The comparison of experimental data with hydrodynamics and quantum molecular dynamics simulations have revealed the relevance of XANES measurements in order to follow the ionic temperature during and above melting. The precision of the measurements allow to notice a significantly longer equilibration time-scale than expected, questioning the electron-ion collision rate determination in the warm dense regime. The same diagnostic has been operated during two experiments in order to study laser-shock compressed silica up to densities doubling the solid one. We have been able to follow the evolution of the electronic and ionic structures of silica. In order to reach a shorter time resolution, we performed experiments with two other X-ray sources : betatron and a X-ray free electron laser. The feasibility of femtosecond time-resolved XANES experiments have been demonstrated.


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