Trends and rates of mercury and arsenic in sediments accumulated in the last 80 years in the climatic-sensitive Mar Chiquita system, Central Argentina

par Yohana Vanesa Stupar

Thèse de doctorat en G?oressources, patrimoines et environnements

Sous la direction de Philippe Le Coustumer et de Mar?a Gabriela Garc?a.

Soutenue le 06-12-2013

à Bordeaux 1 en cotutelle avec l'Universidad nacional de C?rdoba , dans le cadre de ?cole doctorale Sciences et Environnements (Pessac, Gironde) , en partenariat avec Institut de m?canique et d'ing?nierie de Bordeaux (laboratoire) et de Institut de M?canique et d'Ing?nierie de Bordeaux / I2M (laboratoire) .

Le président du jury était J?rg Sch?fer.

Le jury était composé de Fr?d?ric Huneau.

Les rapporteurs étaient David Amouroux, Mikael Motelica-Heino.


  • Résumé

    En Am?rique du Sud et notamment en Argentine, le comportement du mercure (Hg) et de l?arsenic (As) principalement dans les s?diments est encore peu compris. Le syst?me de Mar Chiquita et plus particuli?rement le lac Laguna del Plata, recevant les eaux de la rivi?re Suqu?a, sert ici de cadre ? l??tude de la dynamique de ces deux ?l?ments trace. Leurs distributions dans l?espace et le temps sont analys?es en lien avec l?influence anthropique et les conditions hydrologiques qui ont chang? de mani?re importante au cours du dernier si?cle. L?approche retenue a consist? tout d?abord ? examiner la distribution spatiale du mercure et de l?arsenic ? travers l?analyse des eaux et s?diments pris le long de la rivi?re Suqu?a et dans Laguna del Plata. Dans un second temps, l??tude fine d?une carotte de s?diment pr?lev?e dans Laguna del Plata a permis d?analyser les variations temporelles de Hg et As. De plus, la r?alisation d?extractions s?lectives a conduit ? l?identification des phases porteuses de Hg et As. L?interpr?tation globale des r?sultats et l?appui des images satellites ont r?v?l? le r?le majeur jou? par les changements climatiques et les variations hydrologiques dans le contr?le du comportement du mercure et de l?arsenic au sein du syst?me de Mar Chiquita. Au final, l?association des diff?rentes approches a d?montr? les comportements diff?rents du mercure et de l?arsenic. Les concentrations de mercure sont faibles quand les conditions climatiques sont plus arides et le niveau du lac bas. Elles sont principalement associ?es aux sulfures transport?s par les s?diments de la rivi?re Suqu?a. La hausse des pr?cipitations r?gionales aboutit ? un ruissellement plus important et une mont?e du niveau du lac conduisant ? l?augmentation d?accumulation de mercure. Durant cette p?riode, Hg est principalement associ? ? la mati?re organique. L?arsenic, quant ? lui, est apport? en solution par les eaux jusqu?au lac et, durant les p?riodes plus s?ches, un apport suppl?mentaire s?effectue par les vents balayant la plaine loessique de Chaco Pampean. Dans la carotte de s?diment, l?arsenic est associ? aux oxyhydroxydes r?actifs de fer et de mangan?se. Ses fortes concentrations dans la partie basse de la carotte sont ?galement li?es aux sulfures mais sont aussi associ?es, dans les parties moyenne et haute, aux carbonates.


  • Résumé

    In South America and especially in Argentina, the behaviour of mercury (Hg) and arsenic (As) mainly in sediments remains poorly understood. The Mar Chiquita system and more particularly the Laguna del Plata with its associated Suqu?a River basin is used here as a case study to identify the dynamic of these two trace elements. Their distribution in space and time are studied in relation with the anthropic presence and the hydrological conditions that importantly changed in the last century.The methodology consisted first to study the spatial distribution of mercury and arsenic thanks to the analysis of water and sediments taken all along the Suqu?a River and Laguna del Plata. Secondly, the sampling and study of a sediment core taken in Laguna del Plata allowed to evaluate variations of Hg and As with time.The implementation of selective extractions allowed to better identify Hg and As bearing phases. The global interpretation of the results and the support of satellites images revealed the important role played by climate changes and hydrological variations in the control of mercury and arsenic behaviour within the Mar Chiquita system. The combination of these different approaches revealed that the dynamic of mercury and arsenic shows contrast behaviour. Hg concentrations are low when the climate conditions are dry and lake-level is low. They are mainly associated to sulphurs carried by the Suqu?a River. The augmentation in regional precipitations produced higher runoff, rise in the lake-level and an increment in Hg accumulations. In this period Hg is mainly associated to the organic matter. As instead is contributed to the lake in solution and by the influence of winds from the loessic Chaco Pampean Plain in drier periods. As is associated to reactive Fe and Mn oxyhydroxides throughout the core. High concentrations in the bottom of the core are also associated to sulphides while in the middle and upper part As concentrations are as well associated with carbonates.


  • Résumé

    En Sudam?rica y especialmente en Argentina, el comportamiento del mercurio (Hg) y del ars?nico (As) principalmente en los sedimentos sigue siendo poco conocido. El sistema de Mar Chiquita y m?s particularmente la Laguna del Plata, asociada con la cuenca r?o Suqu?a se utiliza aqu? como un caso de estudio para identificar la din?mica de estos dos elementos traza. Su distribuci?n en el espacio y el tiempo son estudiados en relaci?n con la presencia antr?pica y las condiciones hidrol?gicas que fluctuaron grandemente en el siglo pasadoLa metodolog?a consisti? primero en estudiar la distribuci?n espacial de mercurio y ars?nico, gracias al an?lisis de agua y sedimentos tomadas a lo largo del r?o Suqu?a y en la Laguna del Plata. En segundo lugar, la recolecci?n de muestras y el estudio de un n?cleo de sedimento tomadas en Laguna del Plata les permiti? evaluar las variaciones de Hg y As en el tiempo. La puesta en pr?ctica de extracciones selectivas permiti? identificar de una mejor manera las fases portadoras de Hg y As. La interpretaci?n global de los resultados y el apoyo en el an?lisis de im?genes satelitales revelan el importante papel desempe?ado por los cambios clim?ticos y las variaciones hidrol?gicas en el control del comportamiento de mercurio y ars?nico en el sistema de Mar Chiquita. La combinaci?n de estos diferentes enfoques revel? que la din?mica del mercurio y del ars?nico muestra un comportamiento contrastante. Las concentraciones de mercurio son bajas cuando las condiciones clim?ticas son secas y el nivel de la laguna es bajo. ?stas se asocian principalmente a sulfuros transportados por el r?o Suqu?a. El aumento en las precipitaciones regionales produjo mayor escorrent?a, aumento en el nivel de la laguna y un incremento en la acumulaci?n de Hg. En este per?odo el Hg se asocia principalmente a la materia org?nica. Por el contrario, As es aportado a la laguna en soluci?n y por la influencia de los vientos provenientes de la llanura Chaco Pampeana en periodos secos. As est? asociado a oxihidr?xidos reactivos de Fe y de Mn en todo el n?cleo de sedimentos. Las altas concentraciones en la parte inferior del n?cleo de sedimentos tambi?n se asocian a los sulfuros, mientras que en la parte media y superior las concentraciones de As est?n asociadas a los carbonatos.


  • Résumé

    Na Am?rica do Sul , especialmente na Argentina, o comportamento do merc?rio (Hg) e ars?nio (As), principalmente em sedimentos permanece mal compreendida. Sistema de Mar Chiquita, e mais particularmente a Laguna del Plata, associada a bacia do rio Suqu?a ? usado aqui como um estudo de caso para identificar a din?mica desses dois elementos-tra?o. A sua distribui??o no espa?o e no tempo s?o estudados em rela??o ? presen?a antr?pica e as condi??es hidrol?gicas que oscilou muito no s?culo passadoA metodologia foi o primeiro a estudar a distribui??o espacial de merc?rio e ars?nico, gra?as ? an?lise de ?gua e sedimentos tomadas ao longo do rio Suqu?a ea Laguna del Plata. Em segundo lugar, a coleta de amostras eo estudo de um n?cleo de sedimentos tomada em Laguna del Plata lhes permitiu avaliar as mudan?as na Hg e As em tempo.A implementa??o de extra??es seletivas permitido uma melhor maneira de identificar as fases de transporte de Hg e As como a interpreta??o global dos resultados e apoio na an?lise de imagens de sat?lite revelam o importante papel desempenhado por mudan?as no clima e as varia??es hidrol?gicas controlar o comportamento do merc?rio e ars?nio em sistema de Mar Chiquita. A combina??o destas diferentes abordagens revelaram que a din?mica de merc?rio e ars?nio mostra um comportamento contrastante. As concentra??es de merc?rio s?o baixos quando as condi??es meteorol?gicas s?o secos e o n?vel do lago est? baixo. Estes s?o principalmente associado com sulfetos transportados pelo rio Suqu?a. O aumento da precipita??o regional, produzido mais do escoamento, aumento do n?vel da laguna e um aumento na acumula??o de Hg . Durante este per?odo, Hg est? associada principalmente com mat?ria org?nica. Em contraste, como contribuiu para a lagoa em solu??o e As influ?ncia dos ventos do Chaco pampeana em per?odos secos. Como est? associada com reagentes oxihidr?xidos Fe e Mn em todo o n?cleo do sedimento . Concentra??es elevadas no sedimento de fundo do n?cleo tamb?m est?o associados sulfuretos, enquanto que as por??es m?dia e superior, como as concentra??es est?o associadas com os carbonatos.


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