Spectroscopie EUV r?solue temporellement ? l'?chelle femtoseconde par imagerie de vecteur vitesse et g?n?ration d'harmoniques d'ordres ?lev?s

par Charles Handschin

Thèse de doctorat en Lasers, Mati?re et Nanosciences

Sous la direction de Eric Mevel et de Baptiste Fabre.

Soutenue le 01-07-2013

à Bordeaux 1 , dans le cadre de ?cole doctorale des sciences physiques et de l?ing?nieur (Talence, Gironde) , en partenariat avec Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux) (laboratoire) et de Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications / CELIA (laboratoire) .

Le président du jury était Christian Naulin.

Le jury était composé de Tatiana Marchenko.

Les rapporteurs étaient Danielle Dowek, Bertrand Carr?.


  • Résumé

    Cette th?se fait l'?tude exp?rimentale de dynamiques de relaxations ultrarapides au sein d'atomes et de mol?cules (Ar, NO2, C2H2). Les m?thodes exp?rimentales qui sont utilis?es sont bas?es sur l'interaction d'un rayonnement laser avec le syst?me atomique ou mol?culaire ?tudi? et font intervenir le processus de g?n?ration d'harmoniques d'ordres ?lev?s, ainsi que la spectrom?trie d'imagerie de vecteur vitesse. Au cours de cette th?se, deux approchesexp?rimentales de type pompe-sonde ont ?t? mises en ?uvre. Une premi?re approche exploitela sensibilit? du processus de g?n?ration d'harmoniques ? la structure ?lectronique dumilieu pour la sonder. Cette m?thode a ?t? utilis?e sur la mol?cule de dioxyde d'azote pourobserver sa relaxation ?lectronique ? travers l'intersection conique des ?tats X2A1-A2B2suite ? une excitation autour de 400 nm. Une seconde approche utilise le rayonnementharmonique comme source de photons dans le domaine de l'extr?me ultraviolet (EUV)pour exciter ou sonder les esp?ces d'int?r?t. Cette approche a ?t? coupl?e avec l'utilisationd'un spectrom?tre d'imagerie de vecteur vitesse (VMIS), qui a ?t? d?velopp? durant lath?se. Des exp?riences men?es sur un syst?me mod?le comme l'argon ont permis de validerle dispositif exp?rimental, qui a ensuite ?t? mis en application pour ?tudier la photodissociationde la mol?cule d'ac?tyl?ne, apr?s excitation autour de 9,3 eV du complexe deRydberg 3d-4s. Les deux m?thodes mises en ?uvre permettent toutes-deux de r?aliserdes ?tudes dynamiques r?solues en temps ? l'?chelle femtoseconde.


  • Résumé

    Ultrafast atomic and molecular dynamics (Ar, NO2, C2H2) have been experimentally studied during this PhD. The employed techniques use the laser interaction with the atomic or molecular system produced in gas phase. High harmonic generation (HHG) pump-probe studies allow resolving dynamics on a femtosecond scale. Two applications of high harmonic generation have been implemented here. In the first one, the harmonic generation process is the probe of a vibronic relaxation induced by a pump pulse. This application is currently labeled high harmonic spectroscopy. The sensibility of the high harmonic process to the geometry of the atomic or molecular orbitals is exploited to obtain information about the electronic structure of the generating medium. This method have been used to reveal the electronic relaxation of the nitrogen dioxide molecule (NO2) through the X2A1-A2B2 conical intersection.A second way consists to use the harmonic radiation like a source of XUV photons. The produced XUV radiation permits thus to reach electronically excited energy levels of atoms or molecules, pumping only with a one photon transition. XUV photons can also be used like a probe to ionize products of a molecular reaction. Velocity map imaging spectrometer (VMIS) have been designed and built to complete this fs-VUV source. Above threshold ionization (ATI) experiments and pump-probe XUV-400 nm studies have been performed on reference system like Argon to characterize the built experimental setup. The last excitation scheme has been also applied to study the photodissociation of the Acetylene excited in the 3d-4s Rydberg complex.


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