La mise au point de méthodes thermiques et spectrométriques pour la caractérisation des catalyseurs pour le stockage de CO2

par José Flavio Benevides Ferreira

Thèse de doctorat en Physico-chimie

Sous la direction de Laurent Servant et de Jean-Christophe Batsale.

Soutenue le 02-07-2013

à Bordeaux 1 , dans le cadre de École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde) , en partenariat avec Institut des Sciences Moléculaires (Bordeaux) (laboratoire) .

Le président du jury était Helcio R. B. Orlande.

Le jury était composé de Joëlle Mascetti, Gérard Mignani, Bertrand Pavageau, Julien Jolly, Christophe Pradere, Jérôme Magimel.

Les rapporteurs étaient Marco Daturi, Olivier Fudym.


  • Résumé

    La capture de CO2 par adsorption sur des solides poreux (adsorbants) est une alternative prometteuse en raison de sa sélectivité et de sa faible consommation d’énergie. Nous avons étudié l'adsorption in-situ de CO2 sur des adsorbants solides en combinant la spectroscopie infrarouge par réflexion diffuse (DRIFT) avec la thermographie infrarouge afin de mieux comprendre les mécanismes d'interaction CO2-adsorbant et ainsi optimiser sa captation dans des procédés de capture en post-combustion. La thermographie IR est utilisée pour détecter la source de chaleur transitoire provenant de la surface de l’adsorbant au cours de l'adsorption de CO2. Un modèle de transfert de chaleur a été développé afin d’estimer les chaleurs d’adsorption. Un mini réacteur conçu pour la DRIFT nous a permis d’identifier les espèces adsorbées et d'étudier leur évolution sur la surface de l’adsorbant selon la température et l'atmosphère environnante. Enfin, le couplage d’informations provenant des deux approches nous a permis l’investigation haut-débit des paramètres clefs pour le choix des adsorbants les plus performants.

  • Titre traduit

    The development of thermal and spectroscopic methods for the characterization of catalysts for CO2 storage


  • Résumé

    CO2 capture via adsorption process on porous materials (adsorbents) is a promising alternative due to its high selectivity and low energy penalties. We have investigated in-situ CO2 adsorption on solid adsorbents by combining Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform spectroscopy (DRIFT) with infrared thermography to better understand the mechanisms controlling CO2-adsorbent interactions and thus optimize its capture in post-combustion capture processes. Infrared thermography is used to detect the transient heat source coming from the adsorbent surface during CO2 adsorption. A heat transfer model has been developed in order to estimate the adsorption heats. A model chemical reactor designed for DRIFT allowed us to clearly evidence the adsorbed species and to study the surface species evolution according to the temperature and the surrounding atmosphere. Finally, the coupling of information coming from the two approaches allowed us a high-throughput investigation of key parameters for the selection of the most efficient adsorbents.


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