Cyclodextrins as additives for the synthesis of zirconia-supported metal oxide catalysts for formaldehyde oxidation and extension to the preparation of zirconia

par Lei Bai

Thèse de doctorat en Molécules et Matière Condensée

Sous la direction de Anne Ponchel.

Le président du jury était Yannick Pouilloux.

Le jury était composé de Anne Ponchel, Yannick Pouilloux, Éric Marceau, Françoise Quignard, Jean-François Lamonier, Frédéric Wyrwalski.

Les rapporteurs étaient Éric Marceau, Françoise Quignard.

  • Titre traduit

    Utilisation de cyclodextrines comme additifs dans la synthèse de catalyseurs à base d'oxyde métalliques supportés sur la zircone destinés à l'oxydation du formaldéhyde, et extension dans la préparation du support zircone


  • Résumé

    Les composés organiques volatils comme le formaldéhyde sont des polluants nocifs pour la santé humaine et leur décomposition en composés moins toxiques est fortement étudiée. Ainsi, différents catalyseurs à base d’oxyde métallique permettant une décomposition thermique efficace du formaldéhyde ont été développés. Dans cette optique, les catalyseurs à base d’oxyde métalliques sont souvent présentés comme des catalyseurs prometteurs. Ce travail consiste à préparer des catalyseurs à base de cobalt et/ou de manganèse supportés sur zircone destinés à l’oxydation du formaldéhyde. Les catalyseurs ont été synthétisés par imprégnation en excès de volume (méthode classique) en modifiant la solution métallique par ajout de cyclodextrines.Dans ce travail, différents paramètres tels que le précurseur métallique, la nature de la cyclodextrine et la quantité de cyclodextrines ont été étudiés. Un effet bénéfique de l’ajout de cyclodextrines sur l’activité catalytique est obtenu et le rôle des cyclodextrines lors de chaque étape de la préparation (dans la solution d’imprégnation, avant l’activation et après l’activation) a été abordé. Les interactions entre la cyclodextrine et le précurseur métallique en solution modifient le processus d’activation permettant ainsi la formation de petites particules plus actives.En complément à ce travail, les cyclodextrines ont également été utilisées pour préparer par précipitation assistée une zircone présentant une structure cristalline purement quadratique. La stabilisation de la phase quadratique ayant lieu grâce à la formation d’un précurseur nouveau composé de cyclodextrines incorporées dans le polymère d’oxohydroxyde de zirconium. Cette nouvelle méthode de synthèse a été adaptée pour préparer un oxyde mixte MnOx-ZrO2 qui s’est révélé particulièrement actif dans la réaction d'oxydation du formaldéhyde.


  • Résumé

    Volatile organic compounds, such as formaldehyde are currently health concern and their elimination into harmless compounds is of great importance. Different catalysts metal oxides have been developed to decompose formaldehyde under thermal treatments. The present work aims at developing cobalt and/or manganese oxides catalysts supported on zirconia designed for the deep oxidation of formaldehyde. The catalysts have been synthesized by classical wet impregnation method and the started metal solution has been modified by the controlled addition of cyclodextrins.The influence of different parameters, such as the metal precursor, the nature of the cyclodextrin nature and the amount of the cyclodextrin has been studied. A beneficial effect of cyclodextrins addition on the catalytic activity has been obtained and the role of the cyclodextrins at each stage of the preparation has been investigated (i.e. in impregnating solution, before activation and after activation). Interactions occurring in the aqueous phase between the cyclodextrin and the metal precursor modify the activation process leading to the formation of small particles size more active.As an extension, cyclodextrins have also been used to prepare by simple synthesis procedure of single-phase tetragonal zirconia. The stabilization of the tetragonal phase is suggested to occur via the formation of a composite material precursor composed of incorporated cyclodextrin within the polymeric zirconium hydroxide. Finally, the effect of the cyclodextrin modified zirconium hydroxide was adapted in the preparation of a very efficient mixed oxide MnOx-ZrO2 in the oxidation of formaldehyde.


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