Étude des mécanismes physiques à l'origine de la permittivité colossale observée dans certaines céramiques

par Chafé Cheballah

Thèse de doctorat en Génie électrique

Sous la direction de Zarel Valdez Nava et de Lionel Laudebat.

Soutenue en 2012

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    Ces dernières années, des matériaux céramiques présentant une permittivité relative colossale ont été découverts. Les premiers travaux de recherche ont montré qu'une forte corrélation existe entre les propriétés électriques et la structure de ces matériaux. Ainsi, plusieurs types de caractérisations électriques ont été entrepris. La mesure par spectroscopie d'impédance est, de loin, la plus utilisée ; elle a permis à partir d'une modélisation par des circuits électriques équivalents d'avancer quelques hypothèses sur une polarisation interfaciale. Jusqu'à présent, ces interprétations sont toujours sujet à discussion et aucun modèle ne tient en compte toutes les propriétés connues pour ces matériaux, plus particulièrement, une réponse directionnelle (non symétrique) par rapport au champ électrique. L'enjeu de ce travail est de savoir s'il y a une relation entre toutes les caractéristiques de ces matériaux et d'avoir une explication par des mécanismes physiques les plus simples possibles de l'origine de la permittivité colossale. Des travaux antérieurs ont montré l'importance des effets d'interfaces dans ces matériaux à permittivité colossale, qu'ils soient associés à leurs contacts avec les électrodes métalliques, ou bien à une non homogénéité électrique entre les grains et les joints de grains qui les constituent. Afin de comprendre quelles sont les interfaces qui contrôlent les comportements de ces matériaux, et spécialement leur réponse non symétrique, un panel de caractérisations électriques ont été effectuées ; aussi bien à l'échelle macroscopique (pastille du matériau métallisé) qu'à un niveau local de grains et joints de grains individuels ; avec un soin particulier à la qualité des mesures (conditions, reproductibilité. . . Etc). Les résultats de ce panel élargi de caractérisations sont analysés et confrontés aux modèles existants dans la littérature afin d'améliorer ou de proposer un nouveau modèle qui décrit le plus complètement possible ce type de matériaux. Les caractérisations électriques du CCTO (CaCu3Ti4O12) ont montré des propriétés différentes de celles des matériaux diélectriques classiques, notamment la nonsymétrie et la " faible résistivité " qui mènent à reconsidérer la nature diélectrique de ce type de matériaux. Une caractérisation capacité-tension (C-V) utilisé habituellement pour caractériser les matériaux semi-conducteurs a révélé une structure de type Métal/Isolant/Semi-conducteur au contact matériau/électrodes. Une telle structure arrive à corréler les différents comportements électriques du matériau et à expliquer l'origine de la permittivité colossale apparente observée dans ces matériaux.

  • Titre traduit

    Study of physical mecanisms responsible for colossal dielectric permitivity observed in some ceramics


  • Résumé

    In recent years, ceramic materials presenting a colossal relative permittivity have been largely studied. The first research works showed that a strong correlation exists between the electric properties and the structure of these materials. Impedance spectroscopy measurement is, by far, the most used one; it allowed from a modeling by electrical equivalent circuits to advance some hypotheses on an interfacial polarization. Until now, these interpretations are subject to discussion and no model takes into account all the known properties of these materials; particularly, the directional response (nonsymmetrical) in regard of the applied electrical field is still unexplained. The aim of this work is to know if there is a relation between all the characteristics of these materials to the microstructure, in order to understand the underlying physical mechanisms responsible of the observed colossal permittivity. Previous works showed the importance of interfaces effects on these colossal permittivity materials; even they are associated to their contacts with the metallic electrodes, or to an electrical heterogeneity of their microstructure composed of grains and grain boundaries. To understand which interfaces control the behavior of these materials, and specially their non-symmetrical response, a panel of electrical characterizations were made; both at the macroscopic scale (pellet of the metalized material) as at a local level of individual grains and grain boundaries; with a particular care in the quality of the measurements (conditions, reproducibility. . . Etc. ). Results of this widened panel of characterizations are analyzed and confronted to the existing models in order to amend the model that describes this type of materials. The electrical characterizations of the CaCu3Ti4O12 (CCTO) showed properties different from those of classical dielectric materials, in particular the non-symmetry and a "low resistivity" which lead to better define the scope where the material can be considered as a dielectric. A capacitance-voltage (C-V) characterization usually used to evaluate semiconductor materials revealed a Metal/ Insulator/Semiconductor structure at the material/electrode contact. Such a structure is proposed to explain some of the electric behavior of this material particularly the non-symmetrical response observed in these colossal dielectric constant materials.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (132 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 123-132

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2012 TOU3 0173
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