Identification et quantification des composés nitrés dans les gaz d'échappement des véhicules : développement d'outils analytiques performants et de systèmes de prélèvements adaptés

par Edwin Zam

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Philippe Mirabel et de Anne Jaecker-Voirol.

Le président du jury était Alain Clappier.

Le jury était composé de Xavier Montagne, Marianne Andre.

Les rapporteurs étaient Christian George, Zissis Samaras.


  • Résumé

    La SCR (Selective Catalytic Reduction) permet de réduire les oxydes d'azote (NOx) à l'intérieur d'une ligne d'échappement d'un véhicule Diesel à l’aide d’une solution réductrice à base d’urée injectée en amont d’un catalyseur. L'urée est convertie en NH3 par pyrolyse et hydrolyse, et NH3 réduit les NOx enN2 sur le catalyseur. Cependant, comme cette technique met en jeu un ensemble de réactions très complexes, beaucoup de réactions parasites peuvent entraîner la formation de produits secondaires contenant de l'azote et perturber le bon déroulement du procédé. Par conséquent, l’élaboration d’une étude sur la mesure de ces produits secondaires et de leurs conditions de formation est donc essentielle pour la bonne calibration de la SCR. Si pour certains composés, les techniques de mesures sont encore à développer, dans tous les cas, on se trouve confronté à des problèmes liés au prélèvement des espèces. L'objectif de la thèse est d'identifier, de comprendre et de quantifier les phénomènes qui entrent en jeu et qui perturbent l'analyse des composés azotés dans la ligne d'échappement et dans la ligne de prélèvement. Le travail a été mené selon différents axes de recherche : la comparaison des méthodes de mesure de composés azotés en situation réelles dans les gaz d‘échappement d'un moteur Diesel muni d’un catalyseur SCR, l'étude du prélèvement des composés azotés et notamment NH3 dans une ligne de prélèvement standard et la modélisation des pertes dans une ligne de prélèvement. A la fin de ce travail, nous avons évalué l’impact des conditions de prélèvements : température des gaz, composition et/ou longueur des lignes de prélèvement, sur les résultats de la mesure. Ce travail nous permet d'apporter des suggestions pour améliorer le prélèvement et les mesures des composés azotés présents à l'échappement d'un véhicule Diesel équipé d'une SCR.

  • Titre traduit

    Identification and quantification of nitrous compounds in the exhaust gases of vehicles : developments of efficients analytical tools and adapted sampling systems


  • Résumé

    SCR (Selective Catalytic Reduction) reduces nitrous oxides (NOx) in the exhaust line of a Diesel vehicle using a reducing solution containing urea injected upstream of a catalyst. Urea is converted by pyrolysis and hydrolysis in NH3, NH3 reduces NOx in N2 on the catalyst. However, as this technique involves a very complex set of reactions, many side reactions can lead to the formation of secondary products containing nitrogen and disturb the process. Therefore, the study of the measurement of these secondary products and the conditions of their formation is essential for the proper calibration of the SCR technology. If for some compounds, the measurement techniques are already on the market, for other devices they are still developing, but in all cases, we are faced with problems related to the collection of species that disturb measurement. The objective of this thesis is to identify, understandand quantify the phenomena that disturb the analysis of nitrogen compounds in the exhaust and the sampling line. The work was carried out in different areas of research: comparison of methods for measuring nitrogen compounds in real situations in the exhaust gas of a Diesel engine equipped with an SCR catalyst, study of the sampling of nitrogen compounds and particularly NH3 in a standard sampling line and modelling of losses in the sampling line. At the end of this work, we evaluated the impact of sampling conditions: temperature, gas composition and / or length of the sample lines on the measurement results. This work allows us to make suggestions to improve the sampling and the measurement of nitrogen compounds present in the exhaust of a Diesel vehicle equipped with an SCR.


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