Transitions de phases photo-induites dans les matériaux moléculaires

Photo-induced phase transitions in molecular materials

• Auteur / Autrice : Wawrzyniec Kaszub
• Direction : Hervé Cailleau, Ryszard Naskręcki
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2012
• Etablissement(s) : Rennes 1 en cotutelle avec Uniwersytet imienia Adama Mickiewicza (Poznań, Pologne)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière (Rennes ; 1996-2016)
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université européenne de Bretagne (2007-2016)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie résolue en temps

Résumé

L'objectif principal de ce travail de thèse de doctorat est l'étude de transformations photo-induites par un pulse laser dans des matériaux moléculaires. Les résultats ont été obtenus grâce à l'utilisation de techniques optiques pompe-sonde. Ceci a nécessité des développements expérimentaux innovants, incluant des premières tentatives de techniques « single shot ». Dans un matériau à transition de spin, où la lumière peut induire la commutation d'un état non magnétique à un état magnétique, nous avons pu suivre pour la première fois la dynamique de la transformation sur plusieurs ordres de grandeurs en temps, de 100 femtosesecondes à la milliseconde. Ceci a permis de montrer que le processus se produit en plusieurs étapes successives, de l'échelle de la molécule à celle du matériau. Un composé organique à transfert de charge, qui présente une transition métal-isolant, a aussi été étudié. Une dynamique mettant en jeu plusieurs modes de phonons optiques cohérents a clairement été observée. Le comportement en fonction de l'intensité du pulse laser et de la température permet de conclure que l'état photo-induit à partir de la phase isolant diffère de la phase métallique observée à l'équilibre thermique. La mise en place du nouveau montage optique « single shot » va permettre d'observer des changements d'état irréversible, comme dans un régime d'hystérèse. Ce montage a été testé en observant le comportement non thermique d'une couche mince d'or.

The main purpose of this Ph. D. Thesis is to study the photo-induced transformations by a laser pulse in molecular materials. The results have been obtained thanks the use of pump-probe optical techniques. This required innovative experimental developments, including first attempts with a single shot technique. In the spincrosover family of molecular materials, in which light may induce the switching from a non magnetic to a magnetic state, for the first time we followed the transformation dynamics over ten decades in time scale, from 100 femtoseconds to a millisecond. It reveals that the process follows a complex pathway from molecular to material scale through a sequence of steps. A charge transfer organic compound, which exhibits an insulatior-to-metal phase transition, has also been investigated. A dynamics implying several coherent optical phonon modes has been clearly observed. The behaviour as a function of laser pulse intensity and temperature shows that the state photo-induced from the insulating phase differs from the metallic phase at thermal equilibrium. The newly developed single shot set-up proved able of recording changes upon an irreversible transformation, for instance inside a hysteresis regime. This set has been tested by observing photo-induced damages of a thin gold layer.