Piégeage du dioxyde de carbone sur solides à base de zéolithe faujasite X : adsorption seul, en mélange binaire et/ou en présence d'eau ; étude en thermodésorption

par Charly Mve Mfoumou

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique et industriel

Sous la direction de Samuel Mignard et de Thomas Belin.

Le président du jury était Christine Travers.

Le jury était composé de Samuel Mignard, Thomas Belin, François Jérôme.

Les rapporteurs étaient Cécile Vallières, Igor Bezverkhyy.


  • Résumé

    Le réchauffement de la planète, en partie dû à l'augmentation des teneurs du dioxyde de carbone (CO2) dans l'atmosphère, pousse les scientifiques à trouver des méthodes et des techniques performantes pour limiter les émissions de ce gaz. L'objectif de ce travail est d'améliorer le piégeage du CO2 sur des adsorbants à base de zéolithe et d'optimiser la désorption dans une gamme de température peu élevée (35 – 350°C). Afin d'apprécier l'influence de la méthode de synthèse, des échanges cationiques (K+, Li+, Mg2+, Ca2+ et Ba2+), des mélanges mécaniques (MgO), et des imprégnations (Mg et Ca) ont été réalisés sur la faujasite NaX.L'étude de la désorption en température (-60 à 200°C) du CO2 indique une augmentation des quantités physisorbées entre 35 – 60°C sur les adsorbants préparés. Les proportions sont de l'ordre de 5 à 20% supérieures à celles de la zéolithe de référence NaX. Quelques échantillons à faible teneur en oxyde montrent aussi une augmentation des quantités entre 60 – 120°C, en particulier la zéolithe imprégnée à 5% en acétate de magnésium avec une amélioration de 15%. Ainsi, une augmentation des interactions CO2 / structure zéolithique sur les échantillons est confirmée. En adsorption dynamique à lit fixe, le mélange mécanique à 2% d’oxyde apparaît piéger plus de CO2 que la zéolithe NaX. Des études du piégeage du CO2 ont aussi été menées en absence et en présence d'humidité puis avec des mélanges gazeux (CH4 ou C3H8). En présence d'humidité, les capacités d'adsorption du CO2 sont fortement affectées. En présence de méthane ou de propane, aucune modification des capacités d'adsorption n'est visible sur la zéolithe échangée à 100% au baryum.

  • Titre traduit

    CO2 trapping on materials based X faujasite zeolite : adsorption alone, in gaseous mixture and/or with water; thermal desorption study


  • Résumé

    Due to increase of the carbon dioxide concentration, the global warning pushes scientists to find the processes to limit these emissions. The aim of this work is to increase the CO2 storage on the materials mainly constituted of zeolite and to optimize the desorption in the temperature range between 35 – 350°C. In order to investigate the synthesis method, various samples were obtained using either the cationic exchanges (K+, Li+, Mg2+, Ca2+ et Ba2+), mechanical mixtures (MgO) or the impregnation process (Mg(CH3COO)2 and Ca(CH3COO)2).CO2 Thermal desorption study (-60 – 600°C) indicates an increase of the physisorbed compounds between 35 – 60°C on the synthesized samples. The amounts are of about 5 to 20% higher compared to the NaX reference zeolite. Few samples with low oxide amount show also an increase between 60 – 120°C, especially the zeolite impregnated (5%) which desorbs 15% more than NaX. Thus, an increase of the CO2 / zeolite interactions is confirmed.In fixed bed dynamic adsorption, the mechanical mixture with 2% of oxide traps more CO2 than the reference zeolite. These studies were also been performed in presence / absence of humidity using gaseous mixture (CH4 or C3H8). With water, the CO2 adsorption capacities are strongly affected. In presence of methane or propane, no change of adsorption capacities is observed with the baryum exchanged zeolite.


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