Modélisation et simulation numérique de la dynamique des nanoparticules appliquée aux atmosphères libres et confinées

par Marion Devilliers

Thèse de doctorat en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Christian Seigneur.

Le jury était composé de Christian Seigneur, Edouard Debry, Robert Rosset, Didier Hauglustaine, Matthias Beekmann.

Les rapporteurs étaient Virginie Marecal, Olivier Simonin.


  • Résumé

    Il est probable qu'à terme les émissions de nanoparticules soient réglementées et ce sont donc les concentrations en nombre qui seront considérées. Il convient donc d'adapter les modèles afin de pouvoir simuler correctement les concentrations en nombre, dans les ambiances confinées comme dans l'atmosphère. Un modèle de dynamique des particules capable de suivre avec autant de précision la concentration en nombre que la concentration en masse, avec un temps de calcul optimal, a été développé. La dynamique des particules dépend de divers processus, les plus importants étant la condensation/évaporation, suivie par la nucléation, la coagulation, et les phénomènes de dépôts. Ces processus sont bien connus pour les particules fines et grossières, mais dans le cas des nanoparticules, certains phénomènes additionnels doivent être pris en compte, notamment l'effet Kelvin pour la condensation/ évaporation et les forces de van der Waals pour la coagulation. Le travail a tout d'abord porté sur le processus de condensation/évaporation, qui s'avère être le plus compliqué numériquement. Les particules sont présumées sphériques. L'effet Kelvin est pris en compte car il devient considérable pour les particules de diamètre inférieur à 50 nm. Les schémas numériques utilisés reposent sur une approche sectionnelle : l'échelle granulométrique des particules est discrétisée en sections, caractérisées par un diamètre représentatif. Un algorithme de répartition des particules est utilisé, après condensation/évaporation, afin de conserver les diamètres représentatifs à l'intérieur de leurs sections respectives. Cette redistribution peut se faire en terme de masse ou de nombre. Un des points clé de l'algorithme est de savoir quelle quantité, de la masse ou du nombre, doit être redistribuée. Une approche hybride consistant à répartir la quantité dominante dans la section de taille considérée (le nombre pour les nanoparticules et la masse pour les particules fines et grossières) a été mise en place et a permis d'obtenir une amélioration de la précision du modèle par rapport aux algorithmes existants, pour un large choix de conditions. Le processus de coagulation pour les nanoparticules a aussi été résolu avec une approche sectionnelle. La coagulation est régie par le mouvement brownien des nanoparticules. Pour cette approche, il a été constaté qu'il est plus efficace de calculer le noyau de coagulation en utilisant le diamètre représentatif de la section plutôt que de l'intégrer sur la section entière. Les simulations ont aussi pu montrer que les interactions de van der Waals amplifient fortement le taux de coagulation pour les nanoparticules. La nucléation a été intégrée au modèle nouvellement développé en incorporant un terme source de nanoparticules dans la première section, commençant à un nanomètre. La formulation de ce taux de nucléation correspond à celle de l'acide sulfurique mais le traitement des interactions numériques entre nucléation, coagulation et condensation/évaporation est générique. Différentes stratégies de couplage visant à résoudre séparément ou en même temps les trois processus sont discutées. Afin de pouvoir proposer des recommandations, différentes méthodes numériques de couplage ont été développées puis évaluées par rapport au temps de calcul et à la précision obtenue en terme de concentration massique et numérique

  • Titre traduit

    Modeling and numerical simulation of the dynamics of nanoparticles applied to free and confined atmospheres


  • Résumé

    It is necessary to adapt existing models in order to simulate the number concentration, and correctly account for nanoparticles, in both free and confined atmospheres. A model of particle dynamics capable of following accurately the number as well as the mass concentration of particles, with an optimal calculation time, has been developed. The dynamics of particles depends on various processes, the most important ones being condensation/evaporation, followed by nucleation, coagulation, and deposition phenomena. These processes are well-known for fine and coarse particles, but some additional phenomena must be taken into account when applied to nanoparticles, such as the Kelvin effect for condensation/evaporation and the van der Waals forces for coagulation. This work focused first on condensation/evaporation, which is the most numerically challenging process. Particles were assumed to be of spherical shape. The Kelvin effect has been taken into account as it becomes significant for particles with diameter below 50 nm. The numerical schemes are based on a sectional approach : the particle size range is discretized in sections characterized by a representative diameter. A redistribution algorithm is used, after condensation/ evaporation occurred, in order to keep the representative diameter between the boundaries of the section. The redistribution can be conducted in terms of mass or number. The key point in such algorithms is to choose which quantity has to be redistributed over the fixed sections. We have developed a hybrid algorithm that redistributes the relevant quantity for each section. This new approach has been tested and shows significant improvements with respect to most existing models over a wide range of conditions. The process of coagulation for nanoparticles has also been solved with a sectional approach. Coagulation is monitored by the brownian motion of nanoparticles. This approach is shown to be more efficient if the coagulation rate is evaluated using the representative diameter of the section, rather than being integrated over the whole section. Simulations also reveal that the van derWaals interactions greatly enhance coagulation of nanoparticles. Nucleation has been incorporated into the newly developed model through a direct source of nanoparticles in the first size section, beginning at one nanometer. The formulation of this rate of nucleation corresponds to that of sulfuric acid but the treatment of the numerical interactions between nucleation, coagulation and condensation/evaporation is generic. Various strategies aiming to solve separately or jointly these three processes are discussed. In order to provide recommendations, several numerical splitting methods have been implemented and evaluated regarding their CPU times and their accuracy in terms of number and mass concentrations


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