Polyoxométallates hybrides organiques/inorganiques pour la conversion d'énergie solaire en énergie chimique

par Benjamin Matt

Thèse de doctorat en Chimie Moléculaire

Sous la direction de Anna Proust.

Soutenue en 2012

à Paris 6 .


  • Résumé

    Les questions environnementales représentent à la fois des enjeux sociétaux, économiques et politiques majeurs. C’est pourquoi de nombreux Etats se sont engagés à élaborer des stratégies nationales de développement durable. Ce travail de thèse s’intègre ainsi dans le contexte actuel visant à produire des énergies dites « propres », où nous avons cherché à élaborer des systèmes hybrides organique-inorganique à base de polyoxométallates, permettant de collecter de manière efficace la lumière dans le domaine du visible et d’induire un transfert électronique photo-induit. L’approche développée consiste en un greffage covalent d’une entité chromophore sur différents types de polyoxométallates afin de pouvoir envisager des processus catalytiques multi électroniques dont la réduction de protons en dihydrogène. Dans un premier temps il a été nécessaire d’élaborer des méthodologies de synthèses et de purifications pour l’élaboration de différents types de POMs hybrides par lien covalent. Dans un second temps des chromophores de type organiques ou organométalliques ont été préparés. Ces derniers ont permis l’élaboration de dyades à base de POMs en appliquant les méthodologies de couplage préalablement établies. Les propriétés photophysiques de ces nouveaux composés ont été étudiées afin de mettre en évidence des états à séparation de charge. Enfin dans le but d’envisager un dispositif fonctionnel pour la photosynthèse artificielle il est primordial de passer par une étape de mise en forme ou de structuration. Cette approche nous a ainsi permis d’envisager d’autres composés hybrides et d’en étudier les propriétés émergentes, notamment suite à un dépôt sur surface

  • Titre traduit

    Hybrid polyoxometalates for solar energy conversion


  • Résumé

    Environmental challenges represent main societal, economical and political issues. As a consequence, many countries committed themselves to develop new strategies in terms of sustainable energy sources. This Ph. D work takes part into this specific context. In such a situation, we sought to elaborate organic-inorganic hybrid systems that are based on polyoxometalates (POMs). These systems can efficiently collect visible light to induce photocumulative electron transfer. The approach in this work is based on the covalent grafting of a chromophore moiety onto different types of POMs in order to consider catalytic and multi-electronic processes such as the reduction of protons into dihydrogen. At first, we developed synthetic methodologies and purification processes to prepare different types of hybrid POMs by covalent linking. Then, organic and organometallic chromophores have been prepared. The later led to the synthesis of POM based dyads following the coupling methodologies previously established. The photophysical properties of these new compounds were studied and the results shone light on the occurrence of charge separation states. At last, in order to value such molecules into functional devices for artificial photosynthesis, it is compulsory to go through a step of integration. This perspective led us to think about other types of hybrid compounds, which can give rise to new and original properties after surface confinement

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Informations

  • Détails : 1 vol. (223 p.)
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres. 160 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2012 427
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