Vers l'adressage de biomolécules uniques par microscopie électrochimique à force atomique à médiateur lié Mt/AFM-SECM

par Mohamed Ali Bahri

Thèse de doctorat en Électrochimie

Sous la direction de Christophe Demaille.

Soutenue en 2012

à Paris 7 .


  • Résumé

    Le but de ce travail de thèse était de faire évoluer les performances de la microscopie électrochimique à force atomique à médiateur lié (Mt/AFM-SECM), vers la détection de molécules uniques. Il a tout d'abord fallu finaliser le développement du mode d'imagerie tapping de la microscopie Mt/AFM-SECM, mode indispensable à la localisation de nano-objets et molécules individuelles. Dans ce but, le comportement oscillant des sondes AFM-SECM fabriquées au laboratoire, qui se distinguent des sondes commerciales de par leur matériau constitutif et leurs dimensions, a été analysé et quantifié. Ce travail a permis de définir les conditions optimales d'imagerie Mt/AFM-SECM permettant l'acquisition simultanée de la topographie du substrat et de la réponse électrochimique de macromolécules à marqueur redox. La résolution de cette imagerie a ensuite été portée à l'échelle du nanomètre grâce à la mise au point d'un nouveau protocole de fabrication de sondes combinées à extrémité de ~10 nm de rayon contre 100 nm auparavant. Nos efforts ont ensuite porté sur la conception de substrats nano-structurés. Deux approches expérimentales ont été menées de front pour la fabrication de ce type de substrat. La première a fait appel à la litographie électronique pour former un réseau d'électrodes nanométriques à bandes d'or sur surfaces de silicium. La seconde a consisté à utiliser l'auto-assemblage de nanoparticules d'or de ~ 20 nm de diamètre sur couche d'alcane-thiol. Dans ce dernier cas l'adressage par Mt/AFM-SECM de nanoparticules individuelles, portant des macromolécules redox modèles, des chaines polyéthylène glycol à tête ferrocène, a été démontré.

  • Titre traduit

    Molecule-touching Atomic Force Electrochemical Microscopy (Mt/AFM-SECM) : toward Single Macromolecule Resolution


  • Résumé

    The aim of the present work was to improve the performances of Molecule-touching Atomic Force Electrochemical Microscopy (Mt/AFM-SECM), aiming at single molecule sensitivity. The first task was to finalize the development of the imaging mode of Mt/AFM-SECM, which is carried out in tapping mode and is indispensible for locating individual nano-objects and molecules onto surfaces. The oscillating behavior of our hand-made AFM-SECM probes, which greatly differ from conventional probes due to their unusual dimensions and material, was fully characterized. This work allowed us to define the optimal experimental conditions for stable Mt/AFM-SECM imaging of surfaces where the substrate topography and electrochemical response of surface-attached redox-labeled macromolecules are simultaneously acquired. The lateral resolution of this new type of microscopy was improved down to the nanometer range thanks to the development of a new protocol for fabricating AFM-SECM combined probes characterized by a tip radius of ~ 10 nm (against 100 nm for previous generation probes). The problem of designing and fabricating nano-structured substrates, was then tackled. Two experimental approaches have been carried out to fabricate such substrates. The first one relied on electronic lithography to fabricate an array of ~ 20 nanometer wide band electrodes onto a silicon surface. The second one consisted in forming a random array of gold nanoparticles assembled on an alkane-thiol layer borne by a gold surface. In this later case probing of individual nanoparticles bearing ferrocenylated polyethylene glycol chains as model redox macromolecules was demonstrated.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (143 f.)
  • Annexes : 90 ref.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris Diderot - Paris 7. Service commun de la documentation. Bibliothèque Universitaire des Grands Moulins.
  • PEB soumis à condition
  • Cote : TS (2012) 195
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