Hydrogels nanocomposites : élaboration et études physico-chimiques

par Nela Buchtová

Thèse de doctorat en Science des matériaux, Physico-chimie des matériaux

Sous la direction de Jean Le Bideau, Pierre Weiss et de Olivier Chauvet.

Soutenue en 2012

à Nantes , en partenariat avec Université de Nantes. Faculté des sciences et des techniques (autre partenaire) .


  • Résumé

    Les hydrogels à base d’un dérivé cellulosique silanisé : hydroxypropylméthylcellulose silanisé (HPMC-Si) ont été développés en tant que biomatériaux pour une application en ingénierie tissulaire du cartilage articulaire. La dérivatisation inorganique par une fonction siloxane d’un polysaccharide permet d’obtenir un gel injectable polycondensant in situ. L’objectif de cette thèse était de disperser des nanofibres de silice (NFs) au sein de ces hydrogels afin d’améliorer leurs caractéristiques rhéologiques et mécaniques. A 3 wt% de NFs, les hydrogels nanocomposites possèdent un module en compression 5 fois supérieur à celui de l’hydrogel pur et restent cytocompatibles avec des chondrocytes et des cellules souches. De manière parallèle, un travail sur la compréhension de la structure du polysaccharide silanisé lui-même ainsi que sur la description de la structure, la morphologie et la dynamique de l’eau dans les hydrogels d’HPMC-Si a été réalisé. Il a été déterminé que l’eau confinée dans les hydrogels d’HPMC-Si est présente sous deux formes : l’eau d’hydratation et l’eau dite « bulk ». L’eau d’hydratation est en interaction avec les parties hydrophiles du polymère via les liaisons hydrogène, tandis que l’eau « bulk » se comporte comme de l’eau volumique classique. Les mesures des coefficients de diffusion montrent qu’à 300 K, les molécules d’eau « bulk » diffusent sur les distances de l’ordre de 10 μm sans être affectées par la présence du réseau polymère. Nous pensons donc que les hydrogels d’HPMC-Si ont une morphologie hiérarchisée, avec des pores de taille micrométrique dont les parois sont constituées de maillage nanométrique d’HPMC-Si.

  • Titre traduit

    Nanocomposite hydrogels : preparation and physico-chemical studies


  • Résumé

    The hydrogels based on a cellulosic derivative, silanized hydroxypropyl methylcellulose (Si-HPMC), are developed as biomaterials for applications in articular cartilage tissue engineering. The inorganic derivatization of a polysaccharide utilizing a silane function provides an injectable gel which can polycondense in situ. Moreover, dispersion of silica nanofibers within the hydrogels enhances their rheological and mechanical properties. With 3 wt% of nanofibers the nanocomposite hydrogel’s compressive modulus is 5 times higher than that of the pure hydrogel. Such a nanocomposite hydrogel remains cytocompatible with respect to chondrocytes and human stem cells. At the same time, a study on silanized polysaccharide structure as well as a description of the structure and morphology of the gel, then a study of the water dynamics in the Si-HPMC hydrogels are realised. The water confined in Si-HPMC hydrogels is found to exist in two different forms: water of hydration and « bulk » water. The water of hydration interacts with the hydrophilic parts of the polymer by hydrogen bond formation, while the « bulk » water behaves as ordinary bulk water. The measurements of diffusion coefficient at 300 K show that the molecules of « bulk » water diffuse over distances in the order of 10 μm without being affected by the polymer network presence. Thus, the Si-HPMC hydrogels seem to have a hierarchically organized morphology with micrometer sized pores whose pore walls are made of a nanometric mesh.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (258 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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