Développement instrumental de la mesure de l'hydrogène, du carbone et de l'azote à la nanosims : applications à l'origine des volatils en cosmochimie

par Aurélien Thomen

Thèse de doctorat en Sciences de la nature et de l'homme. Géochimie fondamentale. Cosmochimie isotopique

Sous la direction de François Robert.

Le président du jury était Marc Chaussidon.

Le jury était composé de Cécile Engrand.

Les rapporteurs étaient Jérôme Aléon, Tom Wirtz.


  • Résumé

    Cette thèse se concentre sur l'étude de la composition isotopique et élémentaire de l'hydrogène, du carbone et de l'azote de la Matière Organique Insoluble (IOM) des chondrites carbonées et des échantillons de la comète Wild 2 ramenés par la mission Stardust par spectrométrie de masse par ions secondaires. Dans cette thèse un effort particulièrement important a été apporté sur la quantification du rapport N/C dans l’IOM. La précision sur la détermination du rapport élémentaire N/C dans l’IOM est améliorée par l'utilisation d’ions secondaires de propriétés physiques similaires, en l'occurrence les ions moléculaires CN− et C−2. L'IOM des chondrites carbonées présentent des anomalies isotopiques en hydrogène et azote spatialement corrélées en majorité. Les autres anomalies isotopiques sont soit enrichies (ou appauvries) en azote lourd soit enrichies (ou appauvries) en deutérium. En dehors des rapports isotopiques, aucune de ces catégories ne se distingue par des rapports chimiques N/C ou H/C. Le fractionnement isotopique de l'hydrogène n'est pas systématiquement couplé à celui de l’azote. Les grains de Wild 2 mesurés ont des compositions isotopiques chondritiques en carbone et en azote. Deux grains particuliers ont été observés, portant des anomalies isotopiques, dont l'interprétation est cohérente avec les compositions attendues dans les enveloppes stellaires de type novae. Un de ces grains, d'après ses signatures spectroscopiques, est de la matière organique.


  • Résumé

    This thesis is focused on the measurements of isotopic and elementary compositions of hydrogen and nitrogen in the Insoluble Organic Matter (IOM) isolated from the carbonaceous chondrites and Wild 2 materials collected by the Stardust mission. Analysis were performed by means of secondary ions mass spectrometry (SIMS). In this thesis, an effort was done to quantify the N/C ratio in the IOM. The precision on the N/C ratio is improved by collecting secondary ions with similar physical parameters, in that case molecular ions C−2 and CN−. The IOM in carbonaceous chondrites shows that isotopic anomalies in hydrogen and nitrogen are spatially correlated for the most of them. For the non -correlated anomalies, enrichments in D and 15N are decoupled. Apart from isotopic ratios, no classification of these isotopic anomalies can be done on the basis of their elementary H/C and N/C ratios. The isotopic fractionation of the hydrogen is not systematically correlated with the nitrogen isotopic fractionation. The measured Wild 2 cometary grains have chondritic carbon and nitrogen isotopic compositions. Two peculiar grains bearing isotopic anomalies were observed, probably condensed in stellar envelopes of novae stars. One of these grains is composed of organic matter as shown by its spectrocopic signature.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (xxi-194 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 188-194

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  • Bibliothèque : Muséum national d'histoire naturelle. Bibliothèque centrale.
  • Consultable sur place dans l'établissement demandeur
  • Cote : TH 2012 -- 25
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