Captage du CO2 par des solutions aqueuses d’amines : Relations structures/propriétés établies par une approche Expérimentation Haut Débit (E.H.D.)

par Nabil El Hadri

Thèse de doctorat en Chmie

Sous la direction de Ilham Mokbel et de Jacques José.

Soutenue le 26-10-2012

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) .

Le président du jury était Walter Furst.

Le jury était composé de Fabien Porcheron, Marc Jacquin.

Les rapporteurs étaient Jean-Yves Coxam, Jean-Michel Herri.


  • Résumé

    Réduire et contrôler les émissions de gaz à effet de serre générés par les activités industrielles, tel que le CO2, est un enjeu majeur. Afin de limiter ces rejets, une des solutions développées est le captage en postcombustion utilisant une solution aqueuse d'amine. A l'heure actuelle, l’amine de référence est la Monoethanolamine (MEA). Cependant, la forte énergie de régénération requise est unhandicap à son utilisation industrielle. Il est donc nécessaire de trouver de nouvelles structuresd’amines ayant des propriétés thermodynamiques plus favorables.L'objectif de la thèse est d'établir une relation entre la structure des amines et leurs propriétés thermodynamiques afin d'apporter une compréhension générale. Devant le nombre conséquent destructures possibles, des données sont obtenues via l'utilisation d'une expérimentation à haut débit (E.H.D.). Par l’utilisation d’une nouvelle représentation permettant d'étudier les mono- et multiamines et de la dérivée des isothermes d’absorption, nous avons mis en évidence deux grandes familles: la famille Aet la famille B qui a un comportement atypique non mis en évidence dans la littérature. Ces résultatsont permis d’orienter nos travaux afin d’obtenir un modèle général pour chacune de ces deux familles afin de déterminer des données thermodynamiques à partir des isothermes d’absorption (famille A:pKa*, pKc*, capacité cyclique - famille B: pKaIII, pKcI, capacité cyclique). Ces données thermodynamiques ont ensuite permis d'établir une série de relations structure/propriétés et d'identifier les caractéristiques structurales d'amines potentiellement performantes pour le captage du CO2.

  • Titre traduit

    CO2 capture by aqueous amines solutions : Structures/properties relationships by High Troughput screening


  • Résumé

    The reduction of greenhouse gas emissions generated by industrial activities is a major challenge to prevent global warming effect. A large amount of these emissions comes from coal-fired power station generating important quantities of CO2. Post-combustion CO2 capture is one of the most mature solution developed to reduce these CO2 emissions. The benchmark molecule of the process ismonoethanolamine (MEA), where this primary amine displays a high reactivity toward CO2absorption. However, the corresponding process usually suffers from high energy requirement,corrosion, and degradation. There is a need to optimize the solvent structure in order to identify themost efficient amine moleculesSeveral classes of molecules can be found. The objective of this work is to correlate the thermodynamic properties with the amine structure obtained by High Throughput Screening (HTS) experiment. By using a new data representation of absorption capacity alpha* and the derivative dlnPCO2/dalpha*, weidentify two families: family A and family B. These results are used to built a thermodynamic modelfor each family in order to determine thermodynamic properties (family A: pKa*, pKc*, cycliccapacity and family B : pKaIII, pKcI and cyclic capacity). These thermodynamic data are used to establish a structure/properties relationship to identify structures which are interesting for CO2 capture.


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