CO2 adsorption from synthesis gas mixtures : understanding selectivity and capacity of new adsorbents

par Edder Garcia

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Christian Jallut.

Soutenue le 22-10-2012

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec Institut Français du Pétrole. Energies Nouvelles (Rueil-Malmaison) (laboratoire) .

Le président du jury était Roland Jean-Marc Pellenq.

Le jury était composé de Joeri Denayer, Gerhard Pirngruber, Javier Pérez-Pellitero.

Les rapporteurs étaient Daniel Tondeur, Philip Llewellyn.

  • Titre traduit

    Adsorption de CO2 à partir de gaz de synthèse : compréhension de la sélectivité et capacité des nouveaux adsorbants


  • Résumé

    Le développement de nouveaux adsorbants écologiques et efficaces pour la séparation du CO2 nécessite un lien quantitatif entre les propriétés des adsorbants et ses propriétés d'adsorption. Dans ce travail, nous développons une méthodologie qui prend en compte explicitement les propriétés des adsorbants, tels que le diamètre de pore, la densité, la forme de pore et la composition chimique. L'objectif est d'établir des corrélations quantitatives entre les paramètres mentionnés ci-dessus et les forces qui gouvernent la physisorption dans les milieux poreux, c'est à dire les interactions van der Waals et les interactions électrostatiques. Ainsi, les propriétés optimales des adsorbants pour la séparation du CO2 sont identifiées. En parallèle à ces études théoriques, une série d'adsorbants potentiellement intéressants pour la séparation du CO2 par PSA ont été testées expérimentalement. Une étude systématique de l'influence du centre métallique sur les séparations de mélanges CO2/CH4 et CO2/CH4/CO a été réalisée sur MOFs présentant sites coordinativement insaturés. Dans le cas des zéolithes, l'effet de la composition chimie (rapport Si / Al) sur les propriétés de séparation a été étudiés. Les capacités cycliques et des sélectivités ont été déterminées par des expériences de perçage. Les matériaux présentant un bon compromis entre la sélectivité et la capacité de travailler dans les conditions typiques de PSA ont été identifiés. Finalement, une comparaison entre la prédiction du modèle d'adsorption et les expériences a été faite


  • Résumé

    The design of new environmentally friendly and efficient adsorbents for CO2 separation requires a quantitative link between the adsorbent properties and adsorption capabilities. In this work we develop a methodology, which explicitly takes into account the adsorbent properties, such as the pore diameter, density, pore shape and chemical composition. The objective is to establish quantitative correlations between the above-mentioned parameters and the forces that govern physisorption in porous media, i.e. van der Waals forces and electrostatic interactions. Thus, the optimal properties of the adsorbent for CO2 separation are identified. In parallel to these theoretical studies, a series of potentially interesting adsorbents for CO2 separation by PSA were tested experimentally. A systematic study of the influence of the metal center on the separations of CO2/CH4 and CO2/CH4/CO mixtures was carried out on MOFs presenting coordinatively unsaturated sites. In the case of zeolites, the effect of the framework composition (Si/Al ratio) on the separation properties was studied. The cyclic capacities and selectivities were determined by breakthrough experiments. Materials presenting a good compromise between selectivity and working capacity under typical PSA conditions were identified. Finally, a comparison between the prediction of the adsorption model and the breakthrough experiments is carried out

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