Spectrométrie de masse COINTOF : Conception et d'un analyseur à temps de vol et développement de la méthode d'analyse

par Cécile Teyssier

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Hassan Abdoul-Carime et de Michel Farizon.

Soutenue le 28-09-2012

à Lyon 1 , dans le cadre de École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon .

Le président du jury était Tilmann Märk.

Le jury était composé de Pascal Febvre, Stéphane Roux.

Les rapporteurs étaient Claude Leroy, Michel Mons.


  • Résumé

    Le Dispositif d'Irradiation d'Agrégats Moléculaires (DIAM) est conçu pour l'étude de mécanismes de dissociation résultant de l'interaction de nanosystèmes moléculaires avec des protons de 20-150 keV. Une technique originale de spectrométrie de masse appelée COINTOF (Correlated Ion and Neutral Time Of Flight) permet la mesure corrélée du temps de vol des fragments neutres et chargés issus de la dissociation d'un système moléculaire sélectionné en masse. Une stratégie de traitement des signaux a été développée afin de pouvoir distinguer des fragments proches en temps (< 1ns). Les données collectées sont structurées dans le logiciel ROOT® pour l'analyse statistique des corrélations. Le fonctionnement de la technique COINTOF est illustré par des expériences de dissociation induite par collision d'agrégats d'eau protonés sur une cible gazeuse. La méthodologie d'analyse des données est exposée à travers l'étude du canal de dissociation du trimère d'eau protoné produisant l'ion chargé H3O+ et deux molécules d'eau. La distribution de la différence de temps de vol entre les deux fragments neutres est mesurée, mettant en évidence une énergie libérée de quelques eV. En parallèle, un second spectromètre de masse à temps de vol adapté à l'évolution du dispositif a été développé. Il associe un temps de vol linéaire et un temps de vol orthogonal et intègre un détecteur à position (ligne à retard). Des simulations ont démontré les potentialités du nouvel analyseur. Enfin, des travaux ont été menés au laboratoire R.-J. A. Lévesque (Université de Montréal) portant sur les capacités d'imagerie de détecteurs à position multi-pixel de la collaboration MPX-ATLAS.

  • Titre traduit

    COINTOF mass spectrometry : design of time-of-flight analyzer and development of the analysis method


  • Résumé

    DIAM (Dispositif d'Irradiation d'Agrégats Moléculaires) is a n ewly designed experimental setup to investigate processes resulting from the irradaition of molecular nano-systems by 20-150 keV protrons. One of its specificities relies on the original techique of mass spectrometry named COINTOF (Correlated Ion and Neutral Time of Flight) consisting in correlated measurments of the time of fkight of charged and neutral fragments produced by the dissociation of a single molecular ion parent. A strategy of treatment and analysis of the detection signals was developed to distinguish two fragments close in time (<1ns). The collected data are structured in the software ROOT for the statistical analysis of the correlations. The COINTOF technique is illustrated in the case of collision induced dissociation of protonated water clusters on atomic targets. The methodology of the analysis is explained through the study of dissociation channel of the protonated water trimer producing the charged fragment H3O+ and two water molecules. The distribution of the time of flight difference between the two neutral fragments is measured providing a,n estimate of the kinetic energy release of a few eV. In parallel, a second time-of-flight mass spectrometer was designed. It associated a linear time-of-flight and an orthogonal time-of-flight and integrates position detectors (delay line anode). Simulations demonstrate the potentials of the new analyzer. Finally, research works were led at the laboratory R.-J. A. Lévesque (Université de Montréal) on the imaging capabilities of the multi-pixel detectors of the MPX-ATLAS collaboration.


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