Thèse soutenue

Études des mécanismes d’oxydations aérobies des hydrocarbures lourds catalysées par les nanoparticules d’or
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Kevin Guillois
Direction : Alain TuelValérie Caps
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Catalyse
Date : Soutenance le 25/02/2012
Etablissement(s) : Lyon 1
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône)
Jury : Président / Présidente : Daniel Bianchi
Examinateurs / Examinatrices : Christophe Copéret
Rapporteurs / Rapporteuses : Élisabeth Bordes, Jacques Muzart

Mots clés

FR  |  
EN

Résumé

FR  |  
EN

L’objectif de ce travail est de proposer un mécanisme réactionnel pour l’oxydation aérobie d’hydrocarbures lourds, alcanes et alcènes, catalysée par les nanoparticules d’or. La co-oxydation du stilbène et du méthylcyclohexane est utilisée comme réaction modèle afin de comprendre les nombreux mécanismes mis en jeu. Le criblage initial d’une large gamme de catalyseurs d’or nous permet de mettre en évidence des effets de support dans cette réaction et d’établir un cahier des charges bien défini pour l’élaboration d’un catalyseur de référence. Une méthode chimique simple est mise au point pour préparer un tel catalyseur. Ce catalyseur, optimisé pour les réactions en milieux organiques apolaires, est ensuite utilisé pour réaliser des études macrocinétiques en variant de nombreux paramètres expérimentaux : température, concentration des réactifs, quantité de catalyseur. Un intermédiaire réactionnel clef, l’hydroperoxyde de méthylcyclohexane, est identifié. Après dosage, l’étude de l’évolution de sa concentration au cours du temps dans les différentes conditions de réaction permet de valider le mécanisme réactionnel existant et de mieux comprendre l’importance de certaines étapes élémentaires