Electronic structure and optical properties of heterogeneous nanocrystals : theory and modeling

par Sergio Ivan Carrillo Guerrero

Thèse de doctorat en Micro et Nanotechnologies, Acoustique et Télécommunications

Sous la direction de Christophe Delerue.

  • Titre traduit

    Structure électronique et propriétés optiques de nanocristaux hétérogènes : théorie et modélisation


  • Résumé

    L'objectif de ce travail est de décrire la structure électronique et les propriétés optiques de boîtes quantiques de semiconducteurs (nanocristaux) contenant des hétérojonctions, c'est-à-dire des nano-jonctions entre deux semiconducteurs. Ces nanostructures ont des propriétés optiques très intéressantes pour les applications photoniques et photovoltaïques. La description théorique des effets liés à l'interface demande un traitement particulier. Nous commençons par décrire la structure électronique des semiconducteurs massifs en liaisons fortes et nous montrons comment on peut appliquer cette théorie aux nanocristaux. La méthodologie de calcul des spectres optiques en partant de la structure électronique est présentée. Les paramètres de liaisons fortes sont utilisés pour calculer l'évolution de la structure électronique des boîtes quantiques en fonction de leur taille. Le bon accord théorie/expérience obtenu pour la variation de la bande interdite en fonction de la taille valide notre approche théorique. Nous appliquons ensuite ces techniques à des nanocristaux coeur/coquille PbSe/CdSe, après analyse des interfaces présentes dans ces systèmes et discussion des valeurs des discontinuités de bandes. Nos calculs justifient l'hypothèse que CdSe agit comme une barrière de potentiel pour l'électron et le trou. Nous simulons les spectres d'absorption optique des nanocristaux de PbSe, CdSe et PbSe/CdSe. Nos travaux confirment l'existence de transitions optiques intra-bandes photo-induites observées récemment dans des expériences de type pompe-sonde. Ces transitions intra-bandes photo-induites, révélées et étudiées pour la première fois, sont très intéressantes pour des applications en photonique.


  • Résumé

    The main objective of this work is to give a description of the electronic structure and optical properties of semiconductor quantum dots (nanocrystals) containing heterojunctions, i.e. nano-junctions between two semiconductors. These nanostructures have interesting optical properties which are very promising for applications in photonics and photovoltaics. The theoretical description of the effects of the interface demands special attention. We start describing the calculations of the electronic structure of bulk semiconductors using semi-empirical tight-binding, and we show how to apply this technique to semiconductor quantum dots. We develop expressions to connect the discrete levels of energy in a quantum dot and the transitions in optical absorption spectra. The bulk tight-binding parameters are used for the calculation of the electronic structure of quantum dots of single compounds, analyzing the effect of the size variation of the quantum dots. The effectiveness of this method is demonstrated, in particular we obtain good values for the bandgap versus size compared to experiments. We apply this method to calculate the electronic structure of PbSe/CdSe core/shell quantum dots, after an analysis of the different types of interfaces that can appear in this system, and we discuss the issues related to the determination of the band offsets. The results of these calculations validate the assumption of the role of the shell as a potential barrier for the electron and the hole. The electronic structures are used in the last chapter to simulate the absorption spectra of PbSe, CdSe and PbSe/CdSe quantum dots. We give theoretical support to recent experiments in transient absorption spectroscopy, revealing groups of new transitions originated by photo-induced intraband absorption. Our calculations shed light on the nature of these optical transitions which can be of interest for applications in photonics.


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