Formaldehyde catalytic oxidation over mesoporous manganese based materials

par Jhon Jhon Quiroz Torres

Thèse de doctorat en Molécules et Matière Condensée

Sous la direction de Jean-François Lamonier.

  • Titre traduit

    Oxydation catalytique du formaldéhyde sur des matériaux mésoporeux à base de manganèse


  • Résumé

    La qualité de l'air intérieur est une préoccupation majeure de notre société. Le formaldéhyde (HCHO) est un polluant atmosphérique important et présent dans divers environnements intérieurs comme la maison, le bureau et l'industrie. L'oxydation catalytique complète du formaldéhyde est une voie prometteuse pour convertir ce polluant en produits inoffensifs. Les catalyseurs à base d’oxydes de métaux de transition sont décrits comme les plus prometteurs. Parmi ces oxydes, ceux à base d'oxydes de manganèse sont peu coûteux, non toxiques et peuvent être efficaces pour convertir le formaldéhyde à basse température. Ce travail vise à développer des catalyseurs mésoporeux à base d'oxydes de manganèse pour l'élimination catalytique à basse température du formaldéhyde. Des oxydes de manganèse mésoporeux contenant des teneurs variables en cérium ont tout d’abord été obtenus par activation chimique (traitement acide). L'optimisation de la synthèse du matériau mésoporeux sous atmosphère contrôlée a ensuite conduit à l’obtention d’une mésostructure lamellaire d’oxyde de manganèse. Le délaminage de cet oxyde, après calcination, a produit un oxyde de manganèse ayant des propriétés texturales très intéressantes et redox grandement améliorées. Le catalyseur le plus actif a pu oxyder complètement HCOH en CO2 et H2O à 110 °C. Finalement, des hydrotalcites à base de Mg, Mn et Al, activées par ultrasons, ont été synthétisées pour être employées en tant que précurseurs d’oxydes mixtes de manganèse de grandes surfaces spécifiques. L'effet de l’apport des ultrasons et de la composition en éléments du matériau (Mg/Mn) sur les propriétés structurales, texturales, basiques et catalytiques des oxydes mixtes a plus particulièrement été étudié.


  • Résumé

    Indoor air quality is currently a societal concern. Formaldehyde is an important air pollutant in various indoor environments, including houses, offices and industries. The catalytic complete oxidation of formaldehyde is a promising way to convert this pollutant into harmless products. Transition metal oxides based catalysts are described as the most promising catalysts. Among these oxides, manganese oxide based materials are promising, cheap, non-toxic and effective catalysts to convert formaldehyde at low temperature. The present work aims to develop a novel mesoporous manganese oxide based catalyst for low temperature formaldehyde catalytic removal. Mesoporous manganese oxides containing variable amounts of cerium were first obtained by chemical activation (acid treatment). The optimization in the synthesis of mesoporous manganese oxide under controlled atmosphere produces a layered mesostructure manganese oxide. The delamination of this layered mesostructure oxide, after calcination, produces high surface area manganese oxides with improved redox properties and the most active catalyst completely oxidizes HCHO into CO2 and H2O at 110 °C. Finally, Mg Mn and Al hydrotalcites based compounds, activated by ultrasound, are employed as precursors to obtain high surface area mixed manganese oxide. The effect of ultrasound contribution and the elemental composition of the material (Mg / Mn) on the structural, textural, basic and catalytic properties of the resulting mixed oxides have been particularly studied.


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