Atmospheric measurements of OH and HO2 radicals using FAGE : Development and deployment on the field

par Damien Amédro

Thèse de doctorat en Optique et Lasers, Physico-Chimie, Atmosphère

Sous la direction de Christa Fittschen et de Yoshizumi Kajii.

  • Titre traduit

    Mesure des radicaux OH et HO2 dans l’atmosphère en utilisant la technique FAGE : Développement et mesures de terrain


  • Résumé

    Les radicaux HOx (=OH+HO2) jouent un rôle central dans la dégradation des hydrocarbures dans la troposphère. La réaction d’OH avec les hydrocarbures mène en présence de NOx à la formation de polluants secondaires comme l’ozone. Du fait de sa réactivité élevée, la concentration en OH (<1 ppt) ainsi que son temps de vie (<1 s) sont faibles. Pour valider les modèles de chimie atmosphérique, le développement d’appareils capable de mesurer ces très faibles concentrations est nécessaire. Un appareil basé sur la technique FAGE (Fluorescence Assay by Gas Expansion) a été développé à l’Université de Lille pour la mesure simultanée des radicaux HOx. La limite de détection atteinte est de 4 × 10[puissance 5] cm-3 pour OH and et 5 × 10[puissance 6] cm-3 pour HO2 pour un temps de mesure de 1 min. L’appareil a été utilisé dans 4 campagnes de mesure dans différents environnements : en chambre de simulation, en milieu rural, en milieu urbain et à l’intérieur d’une classe. Le FAGE de Lille a été validé grâce à 2 intercomparaisons en chambre de simulation et en air ambiant. En parallèle, le FAGE a été adapté pour la mesure de la réactivité d’OH. La réactivité d’OH est l’inverse du temps de vie. L’air ambiant est échantillonné au travers d’une cellule de photolyse dans laquelle OH est produit. La décroissance d’OH mesurée est due à la réaction de OH avec les réactifs présents dans l’air ambiant. L’appareil de mesure de la réactivité d’OH a participé à une campagne de mesure où il a été intercomparé. De plus, la réaction entre NO2* et H2O comme nouvelle source potentielle d’OH a été étudiée.


  • Résumé

    HOx(=OH+HO2) radicals play a central role in the degradation of hydrocarbons in the troposphere. Reaction of OH with hydrocarbons leads in the presence of NOx to the formation of secondary pollutants such as O3. Due to its high reactivity, the concentration of OH radicals (<1ppt) and its lifetime are very low (<1s). In order to validate atmospheric chemistry models, the development of highly sensitive instruments for the measurement of OH and HO2 is needed. An instrument based on the FAGE technique (Fluorescence Assay by Gas Expansion) was developed at the University of Lille for the simultaneous measurement of HOx radicals. The limit of detection for OH and HO2 is of 4 × 10[power 5] cm-3 and 5 × 10[power 6] cm-3 respectively for 1 min integration time, appropriate for ambient measurements. The instrument was deployed in 4 field campaigns in different environments: simulation chamber, rural, suburban and indoor. The Lille FAGE was validated during 2 intercomparative measurements in an atmospheric chamber and in ambient air. In parallel, the FAGE set-up was adapted for the measurement of the OH reactivity. OH reactivity is the measure of the total loss of OH radicals that includes the reaction of all chemical species with OH. Ambient air is sampled through a photolysis cell where OH is artificially produced and it decays from the reaction with reactants present in ambient air is recorded by LIF in the FAGE. The OH reactivity system was deployed during an intercomparative measurement and used for the study of the reaction between NO2* and H2O as a source of OH.


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