Nouveaux copolymères donneur-accepteur : préparation, caractérisation physico-chimique et application des cellules photovoltaïques organiques

par Chiara Ottone

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Saïd Sadki et de Adam Pron.

Soutenue le 26-10-2012

à Grenoble , dans le cadre de École doctorale chimie et science du vivant (Grenoble) , en partenariat avec Structures et Propriétés d'Architectures Moléculaires (équipe de recherche) .

Le président du jury était Bernard Geffroy.

Le jury était composé de Saïd Sadki, Adam Pron, Valerie Alain-rizzo, Remi De bettignies.

Les rapporteurs étaient Delphine Felder-flesch, Guy Louarn.


  • Résumé

    Ce travail de thèse concerne l'élaboration de nouveaux copolymères à faible bande interdite de type « push-pull », constitués par une unité donneuse d'électrons (push) et une unité acceptrice d'électrons (pull) en modulant les relations structures-propriétés par stratégie de synthèse. Des copolymères constitués par des unités acceptrices d'électrons (dérivées du benzothiadiazole ou du thienopyrrolodione) et donneuses d'électrons (3,6-carbazole, 2,7-carbazole, dialkoxybezodithiophène) ont été obtenus par différentes méthodes de couplage carbone carbone (C-C). Des études physico-chimiques par des techniques de spectroscopie (UV-visible), d'électrochimie (voltampérométrie cyclique), de diffraction de rayon X et d'analyses thermogravimétriques ont été utilisées pour élucider les propriétés fondamentales des copolymères pour des applications dans le domaine du photovoltaïque organique. Des études de RPE sous éclairement couplées avec de la simulation théorique ont permis l'étude des différents transferts électroniques dans les copolymères push-pull en mélange avec deux types de matériaux accepteurs d'électrons (le PCBM et les nanocristaux de CuInS2). Des calculs de DFT ont mis en évidence une bonne corrélation avec les résultats expérimentaux. Des tests préliminaires en hétérojonctions volumiques sur les (co)polymères ont étés réalisés mettant en évidence les facteurs clés limitant les performances des dispositifs de photovoltaïques organiques.

  • Titre traduit

    New donor-acceptor alternating copolymers : preparation, physical- chemical characterization and application to photovoltaic cells.


  • Résumé

    In this work, the attention was focused on the synthesis of new low-band gap polymers and on the adopted chemical strategy aims on developing the so called push-pull copolymers: formed by a donor (push) and an acceptor (pull) electron unit in the polymer backbone. It was demonstrated that exploited building block approach can lead to copolymers with tunable physical properties. By selecting acceptor (benzothiadiazole or thienopyrrolodione derivatives) and donor (3,6-carbazole, 2,7-carbazole, dialkoxybenzodithiophene) units of different DA strength, it is possible to prepare copolymers through several C-C coupling methods. Detailed physico-chemical studies using complementary spectroscopic, electrochemical, diffraction and thermal techniques enabled the determination of synthesized push-pull copolymers properties, which are crucial for their photovoltaic application. Detailed studies on EPR under illumination and EPR tracing allowed the characterization of various electronic transfers in the presented and particularly designed push-pull copolymers, blended with two types of electron acceptor materials: PCBM and CuInS2 nanocrystals. DFT calculations supported the experimental results. Preliminary tests on synthesized copolymers were carried out taking into account all limiting factors concerning the device fabrication.


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