Mécanismes d'absorption d'hydrogène et intéractions hydrogène-défauts : implications en corrosion sous contrainte des alliages à base nickel en milieu primaire des réacteurs à eau pressurisée

par Fanny Jambon

Thèse de doctorat en Physique-chimie

Sous la direction de Jacques Chene.

Le président du jury était Eric Andrieu.

Le jury était composé de Marie-France Barthe, Loïc Marchetti-Sillans, Didier Noel, Olivier Raquet.

Les rapporteurs étaient Alain Barbu, Yves Wouters.


  • Résumé

    Ce travail de thèse s’intéresse aux alliages à base nickel exposés au milieu primaire des réacteurs à eau pressurisée : ceux-ci, et en particulier, l’alliage 600, contenant environ 16% de chrome, montrent, en service, une sensibilité à un phénomène de corrosion localisée appelé corrosion sous contrainte (CSC). La corrosion sous contrainte aboutit, à terme, au développement de fissures intergranulaires nécessitant le remplacement des matériaux de structure. La compréhension de ces phénomènes constitue donc un enjeu majeur dans le cadre de la sûreté et du prolongement de la durée de vie des réacteurs, avec, également, des aspects économiques évidents. Le rôle de cette étude est d’apporter des éléments de compréhension quant au rôle de l’hydrogène dans ces phénomènes de corrosion sous contrainte. L’objectif de ce travail était double : d’une part, déterminer la source principale de l’hydrogène absorbé par l’alliage lors de exposition au milieu primaire, et d’apporter des éléments permettant de caractériser le mécanisme responsable de son absorption. D’autre part, un second objectif consistait à évaluer dans quelle mesure l’hydrogène absorbé par l’alliage pouvait jouer un rôle dans ces phénomènes de CSC, notamment, en regard de ses interactions possibles avec les défauts de structure du matériau. À cette fin, des techniques de traçage isotopique mises en œuvre lors de la corrosion de ces alliages en milieu primaire ont été utilisées, la pénétration des traceurs étant ensuite analysées par spectrométrie de masse d’ions secondaires. Ces analyses ont permis de montrer que l’hydrogène absorbé provenait principalement de la dissociation de la molécule d’eau lors de l’édification du film d’oxyde passif. Par ailleurs, la création de défauts de structure dans le matériau, et leur étude par annihilation de positons et microscopie électronique en transmission, après création ou après interaction avec l’hydrogène introduit par chargement cathodique, ont permis de caractériser les interactions de cet élément avec les défauts. Ces interactions sont importantes, et mènent à une réorganisation des défauts (coalescence, migration), mais sont transitoires, leur intensité dépendant de l’activité locale de l’hydrogène en solution. Ces résultats ont permis la proposition d’un nouveau modèle d’amorçage et de propagation des fissures de CSC.

  • Titre traduit

    Hydrogen absorption mechanisms and hydrogen - defects interactions : consequences in stress corrosion cracking of nickel base alloys exposed to pressurized water reactor's primary medium


  • Résumé

    Since the late 1960s, a special form of stress corrosion cracking (SCC) has been identified for Alloy 600 exposed to pressurized water reactors (PWR) primary water: intergranular cracks develop during the alloy exposure, leading, progressively, to the complete ruin of the structure, and to its replacement. The main goal of this study is therefore to evaluate in which proportions the hydrogen absorbed by the alloy during its exposure to the primary medium can be responsible for SCC crack initiation and propagation. This study is aimed at better understanding of the hydrogen absorption mechanism when a metallic surface is exposed to a passivating PWR primary medium. A second objective is to characterize the interactions of the absorbed hydrogen with the structural defects of the alloy (dislocations, vacancies…) and evaluate to what extent these interactions can have an embrittling effect in relation with SCC phenomenon. Alloy 600-like single-crystals were exposed to a simulated PWR medium where the hydrogen atoms of water or of the pressuring hydrogen gas were isotopically substituted with deuterium, used as a tracer. Secondary ion mass spectrometry depth-profiling of deuterium was performed to characterize the deuterium absorption and localization in the passivated alloy. The results show that the hydrogen absorption during the exposure of the alloy to primary water is associated with the water molecules dissociation during the oxide film build-up. In an other series of experiments, structural defects were created in recrystallized samples, and finely characterized by positron annihilation spectroscopy and transmission electron microscopy, before or after the introduction of cathodic hydrogen. These analyses exhibited a strong hydrogen/defects interaction, evidenced by their structural reorganization under hydrogenation (coalescence, migrations). However, thermal desorption spectroscopy analyses indicated that these interactions are transitory, and dependent on the local hydrogen activity in the bulk material. Finally, these results allowed a new model describing SCC crack initiation and propagation to be formulated.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe

Informations

  • Détails : 1 vol. (xxii-234 p.)
  • Annexes : Notes bibliogr.

Où se trouve cette thèse\u00a0?

  • Bibliothèque : Université d'Evry-Val d'Essonne. Service commun de la documentation. Bibliothèque centrale.
  • Consultable sur place dans l'établissement demandeur
  • Cote : 620.18 JAM mec
  • Bibliothèque : Université d'Evry-Val d'Essonne. Service commun de la documentation. Bibliothèque électronique.
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.