Low‐Temperature & Transfer‐Free Graphene Growth : Process and Underlying Mechanisms

par Chang Seok Lee

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jean-Luc Maurice.

Soutenue en 2012

à Palaiseau, Ecole polytechnique .

  • Titre traduit

    Croissance de graphène à basse température & sans transfert: processus et mécanismes


  • Résumé

    Cette thèse présente de nouveaux modes de croissance du graphène, basés sur le dépôt PECVD d'une part et l'implantation ionique d'autre part. En séparant la phase de recuit de la phase d'introduction, l'implantation ionique - que nous fûmes les premiers à employer - nous a permis d'isoler des facteurs importants du traitement thermique. Nous avons ainsi pu obtenir une compréhension profonde de certains des mécanismes de croissance : du fait d'une diffusion très rapide, la distribution finale du carbone dans un film de Ni dépend du détail du traitement thermique qui est appliqué pendant ou après l'introduction de carbone. Nous montrons en particulier que deux espèces de matériaux graphitiques sont obtenues après un traitement donné : constituées de fins monocristaux de graphite d'une part, qui se développentvraisemblablement durant le plateau haute température, et de "few‐layer graphene" nanocristallin d'autre part qui apparaît très certainement durant le refroidissement. Le dépôt PECVD soumet un film métallique à un plasma hautement réactif, introduisant des atomes de carbone dans le voisinage de sa surface. Effectuer cette opération à haute température provoque la diffusion des atomes de carbone à travers le film. Cette technique a délivré notamment des nanotubes de carbone d'excellente qualité. Ici, nous l'avons adaptéeà la croissance de graphèneet en avons obtenu des films de graphène sur Ni, à des températures aussi basses que 450 °C. De plus, cette technique s'est avérée délivrer un deuxième film de graphène, à l'interfaceentre le Ni et son substrat isolant (SiO2ou verre). Ce second film se plaçant directement sur un substrat fonctionnel, nous avons développé un procédé simple pour l'utiliser directement dans undispositif, sans transfert. Nous avons ainsi développé un capteur d'humidité, par simple impression d'électrodes. Au‐delà de cette preuve de concept, nous devons maintenant explorer plus avant les mécanismes de croissance et les conditions de recuit pour le développement d'applications de ce graphène sans‐transfert et basse‐température


  • Résumé

    In this thesis work, we developed a new paradigm in the field of graphene growth, based on PECVD and Ion Implantation techniques. Exposure of the metal film to highly reactive plasma introduces carbon atoms at and near the film surface; performing this at elevated temperature makes the carbon atoms to diffuse throughout the film. After adapting this method to graphene growth, it delivered graphene layers on Ni at 450 °C. Moreover, in addition to the top‐surface layer, we obtained with this technique another graphene layer inbetween Ni and the underlying insulating substrate (SiO2 or glass). That second graphene layer placing itself directly on the insulating (functional) substrate, we developed a simple process for using it directly as a sensor without transfer. We were the first to propose carbon ion implantation for supplying carbon atoms to the Ni layer, prior to obtaining graphene upon annealing. By separating introduction and annealing, this technique allowed us to isolate important factors of a heat treatment. We were thus able, by using this method, to get fundamental insight into the graphene growth mechanisms. Due to fast diffusion, the final carbon distribution in a Ni film depends on the details of the annealing treatment that is applied during or after carbon has been introduced. We show in particular that two kinds of graphitic materials are obtained after a given treatment: one under the form of single crystals of few‐layer graphene/graphite, grown during the high temperature plateau, and a second under the form of nanocrystalline few‐layer graphene, grown during cooling. Finally, on the graphene grown by PECVD directly on glass at low temperature, we thus developed a humidity sensor, by direct electrode printing. Beyond this proof of concept, we need to further investigate growth mechanisms and annealing conditions for the development of various transfer‐free, low‐temperature, graphene applications

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Informations

  • Détails : 1 vol. (164 p.)
  • Annexes : Bibliographie : 370 réf.

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