Séchage de fluides complexes en géométrie confinée

par Laure Sylvie Véronique Daubersies

Thèse de doctorat en Physico-Chimie de la Matière Condensée

Sous la direction de Jean-Baptiste Salmon.

Soutenue le 28-09-2012

à Bordeaux 1 , dans le cadre de École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde) , en partenariat avec Laboratoire du Futur (Bordeaux) (laboratoire) .

Le jury était composé de Denis Bendejacq, Jacques Leng, Fernando Leal-Calderon.

Les rapporteurs étaient Christophe Chassenieux, Laurent Limat.


  • Résumé

    Dans ce travail de thèse, nous avons développé deux méthodologies permettant d'acquérir rapidement et facilement des propriétés physico-chimiques, cinétiques et thermodynamiques de fluides complexes. Nous nous sommes focalisés sur le rôle de la concentration sur ces propriétés. Les deux méthodes développées sont basées sur la concentration en continu d'une solution aqueuse par évaporation contrôlée du solvant. Le premier outil est une goutte de quelques microlitres confinée entre deux plaques dont la hauteur est de 100µm. Dans cette géométrie à deux dimensions, l'évaporation est entièrement décrite par un modèle que nous avons développé. L'observation du séchage de la goutte couplée à des mesures locales de concentration par spectroscopie Raman, permet d'accéder quantitativement au diagramme de phase d'une solution de copolymères, et de mesurer l'activité ainsi que d'estimer le coefficient d'interdiffusion de la solution. Le second outil est une puce microfluidique permettant de concentrer des solutions aqueuses grâce à la pervaporation de l'eau à travers une membrane. Cet outil permet avec quelques microgrammes de soluté, de bâtir un gradient de concentration stationnaire le long d'un microcanal. Les techniques de spectroscopie Raman et de diffusion des rayons X aux petits angles permettent à nouveau de mesurer des propriétés physico-chimiques de la solution mais également de mettre en évidence le caractère discontinu du coefficient d'interdiffusion en fonction de la concentration, dépendant des mésophases présentes.


  • Résumé

    In this work, we developed two methods in order to access rapidly and easily physico-chemical, thermodynamic and kinetic properties of complex fluids. We focused on the role of the concentration on these properties. The two methods that we developed are based on the continuous concentration of an aqueous solution thanks to the evaporation of the solvent. The first tool is a microliter droplet confined between two circular plates with a cell height of about 100 µm. Within this two dimensional cylindrical geometry, the evaporation of the droplet is totally described by a model that we developed. The observation of the droplet evaporation combined to local Raman spectroscopy measurements permits us to build a quantitative phase diagram, to measure the activity of the solution and to estimate its mutual diffusion coefficient. The second tool is a microfluidic chip in which water is removed through a thin membrane. This device permits us to build with a few micrograms of solutes a stationary concentration gradient along a microchannel. Raman confocal spectroscopy and small angle X-ray scattering give access to the quantitative phase diagram and also permit to evidence that the mutual diffusion coefficient is discontinuous at some of the phase boundaries.


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