Photodynamiques moléculaires sondées par imagerie de vecteurs vitesses et génération d'harmoniques d'ordre élevé

par Nicolas Thiré

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Valérie Blanchet et de Yann Mairesse.

Soutenue en 2011

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    Cette thèse traite de l'étude de phénomènes ultra-rapides, et plus particulièrement de dynamiques de relaxation initiées par une impulsion femtoseconde (10-15 s). Dans la première partie, l'imagerie de vecteurs vitesses a permis d'étudier deux systèmes : l'iodure de méthyle (CH3I), excité dans son premier état de Rydberg et le tetrathiafulvalène (TTF -C6H4S4). Dans le TTF, le but est de caractériser les deux bandes majoritaires d'absorption vers 300 nm. Durant l'étude de la prédissociation de CH3I, la distribution vibrationnelle du fragment CH3 a été caractérisée, alors que pour le TTF une force de liaison du dimère a été extraite. L'interprétation des spectres de photoélectrons de CH3I permet une bonne compréhension des dynamiques depuis et/ou en résonance avec des états proches du potentiel d'ionisation. Dans la seconde partie, la structure électronique d'atomes ou de molécules est sondée par la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Le minimum de la section efficace totale de photoionisation de l'argon (minimum de Cooper) a été observé et étudié dans le spectre harmonique. Cette étude a permis, entre autre, la mise au point d'un modèle théorique fiable et complet. Dans une autre étude, la GHOE a montré la sensibilité du rayonnement harmonique à la chiralité lors de interaction des 2 énantiomères de la fenchone (C10H16O), avec un rayonnement polarisé elliptiquement. Pour finir, l'utilisation de la GHOE pour sonder une dynamique moléculaire, amorcée par un réseau transitoire d’excitation à 400 nm, a été réalisée sur le dioxyde d'azote (NO2). Ceci à l'échelle picoseconde : photodissociation, et femtoseconde : transfert de population par le biais d’une intersection conique.

  • Titre traduit

    Molecular dynamics probed by velocity map imaging and high order harmonic generation


  • Résumé

    This thesis deals with the study of ultrafast phenomena, particularly the relaxation dynamics initiated by a femtosecond pulse (10-15 s). In the first part, velocity map imaging was used to study two systems: methyl iodide (CH3I), in its first excited Rydberg state and tetrathiafulvalene (TTF -C6H4S4). In the TTF, the aim is to characterize the two major absorption bands at 300 nm. During the study of the predissociation of CH3I, the vibrational distribution of the CH3 fragment was characterized,whereas as far as the TTF is concerned bond strength of the dimer was extracted. The interpretation of photoelectron spectra of CH3I provides a good understanding of the dynamics from and/or in resonance with states near the ionization potential. In the second part, the electronic structure of atom or molecule is probed by high order harmonics generation (HHG). The minimum of the total photoionization cross section of argon (Cooper minimum) was observed and studied in the harmonic spectrum. This study allowed, among other things, for the design of a reliable and comprehensive theoretical model. Then the HHG in a chiral molecule: the fenchone (C10H16O), clearly showed the sensitivity of the harmonic process to the chirality, while interacting with an elliptically polarized field. Finally, HHG was used to probe molecular dynamics initiated by a transient excitation grating at 400 nm in nitrogen dioxide (NO2). This at picosecond time scale : photodissociation, and femtosecond time scale : population transfer via a conical intersection

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Informations

  • Détails : 1 vol. (245 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 229-245

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2011 TOU3 0209
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