Étude de l'interaction de l'hydrogène avec les couches minces de carbone amorphe hydrogéné (a-C:H)

par Amine Erradi

Thèse de doctorat en Ingénierie des plasmas

Sous la direction de Freddy Gaboriau.

Soutenue en 2011

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    Cette thèse porte sur l'interaction de l'hydrogène avec des couches de carbone amorphe hydrogéné (a-C:H) dans le cadre du dépôt de ces couches à basse pression dans les réacteurs plasma RCE. Dans ce type de décharge en plasma d'acétylène comme en plasma de méthane à temps de résidence élevé, il se forme des poudres dans le volume du réacteur. Ces nanoparticules en s'incorporant dans le dépôt, lui confère des propriétés optiques, mécaniques ou biologiques interéssantes selon les conditions experimentales du dépôt. Dans ce travail, nous nous sommes interéssés plus particulièrement au mécanisme de l'érosion du dépôt a-C:H par l'hydrogène car il produit les précurseurs de la formation de poudres. Dans ce travail de thèse, l'érosion a été étudiée en post-décharge en fonction de la température et du flux d'hydrogène. Nous avons mis en évidence l'établissement d'un régime permanent précédé d'un régime transitoire qui diminu en augmentant la température ou le flux d'hydrogène. L'étude de l'érosion a également été effectuée en utilisant des outils de diagnostic du matériau tels que l'ellipsométrie spectroscopique et la spectroscopie FTIR pour caractériser de manière qualitative la modification des couches a-C:H soumises à un flux d'hydrogène. Ceci a permis de mettre en évidence une modification de la couche sur une faible épaisseur et l'hydrogénation préferentielle des liaisons sp2 de la couche. Les espèces volatiles produites par érosion des couches a-C:H ont été identifiées en utilisant la spectrométrie de masse et la méthode des potentiels d'apparition près du seuil. Les résultats ont montré que le radical méthyle est le produit principal de l'érosion avec des espèces lourdes mais pas d'acétylène. L'érosion a également été étudiée en plasma de H2 et de CH4 en utilisant la spectrométrie de masse et la sonde de Langmuir. La production de l'acétylène dans les deux cas montre que l'interaction de l'hydrogène avec le dépôt a-C:H aux parois forme des espèces qui peuvent se dissocier dans le plasma et former l'acétylène. En effet, en plasma de méthane à temps de résidence élevé, l'érosion par les atomes d'hydrogène du dépôt en cours de croissance sur les parois du réacteur produit des espèces volatiles CxHy. De retour dans la décharge, les espèces C2 peuvent être dissociées et former de l'acétylène en quantité suffisante. L'acétylène est à l'origine des ions négatifs C2H- qui subissent l'influence du champ magnétique de la source RCE. Ceci leur permet d'augmenter leur probabilité de recombinaison en volume (nucléation, aggrégation, coalescence. . ) conduisant à la formation de poudres carbonées.

  • Titre traduit

    Hydrogen interaction with hydrogenated amorphous carbon films


  • Résumé

    This thesis relates to the interaction of hydrogen with hydrogenated amorphous carbon layers (a-C:H) within the framework of the deposit of these layers at low pressure in the engines plasma ECR. In this kind of discharge, in acetylene plasma as in methane plasma in high residence time, powders are formed in the volume of the engine. These nanoparticules while being incorporated in the deposit, confers to him optical, mechanical or biological interesting properties following deposition experimental conditions. In this work, we were interested more particularly in the mechanism of erosion of the a-C:H deposit by hydrogen because it produces the precursors of the powder formation. In this work of thesis, erosion was studied in post-discharge conditions versus surface temperature of the layers and incident hydrogen flow. We highlighted the establishment of a permanent mode preceded by a transitory mode which is reduced by increasing the temperature or the flow of hydrogen. The study of erosion was also carried out by using diagnostic tools of material such as spectroscopic ellipsometry and FTIR spectroscopy to characterize in a qualitative way the modification of the layers subjected to a hydrogen flow. This made it possible to highlight a modification of the layer on a low thickness and the preferential hydrogenation of the sp2 bonds of the layer. Volatile species produced by erosion of the a-C:H layers were identified by using the mass spectrometry and the method of the potentials of appearance close to the threshold. The results showed that methyl radical is the principal product of erosion with heavy species but no acetylene. Erosion was also studied in plasma of H2 and CH4 by using mass spectrometry and Langmuir probe. The production of acetylene in both cases shows that the interaction of hydrogen with the deposit a-C:H with the walls forms species which can be dissociated in plasma and form acetylene. Indeed, in methane plasma in high residence time, erosion by the hydrogen atoms of the deposit in the course of growth on the walls of the engine produces volatile species CxHy. The incoming species C2 can be dissociated to form acetylene in sufficient quantity. Acetylene is at the origin of the negative ions C2H- which are subject to the influence of the magnetic field of the ECR plasma source. This enables them to increase their probability of recombination in volume (nucleation, aggregation, coalescence. ) leading to the carbonaceous powder formation.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (175 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 163-175

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2011 TOU3 0143
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