Oxydation d'H2S sur des photocatalyseurs à base de Ti02

par Ángela Alonso Téllez

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Nicolas Keller et de Didier Robert.

Soutenue en 2011

à Strasbourg .


  • Résumé

    La molécule d’H2S présente des nombreuses problématiques en raison de son caractère toxique, corrosif et de son odeur caractéristique. Le traitement d’air pollué à l’H2S est une priorité pour des raisons environnementales, de maintenance des installations, de santé publique et de confort. L’oxydation photocatalytique dans l’air de cette molécule à été réalisée sur des photocatalyseurs à base de TiO2 dans le cadre d’une étude paramétrique menant aux mécanismes réactionnels et à la régénération du photocatalyseur et d’une étude de nouveaux matériaux couplés à base de TiO2 commercial (P25, P90 et UV100). L’étude paramétrique a permis de proposer les sites O-Ti4+ comme actifs par l’intermédiaire de l’atome de soufre d’H2S (atome qui est responsable de la désactivation du photocatalyseur par accumulation de sulfates en surface). De plus, d’établir l’existence des espèces intermédiaires HSº et de mettre en évidence l’importance des couches profondes du catalyseur dans le relargage de SO2. Le rôle du radical sulfate SO4°- a été mis en évidence pour expliquer pourquoi un photocatalyseur chargé en sulfates maintient une conversion totale, mais uniquement en SO2. Après test photocatalytique, une régéneration ex-situ du photocatalyseur est proposée à l’eau basique étant efficace à des la température ambiante. L’étude de différents matériaux photocatalytiques pour cette réaction a relevé un intérêt majeur pour le TiO2 UV100 et pour des matériaux couplés WO3/TiO2.

  • Titre traduit

    Oxidation of H2S over Ti02 photocatalytic medias


  • Résumé

    H2S has a very low odor threshold, is highly toxique and corrosive. H2S-containing air treatment is important for environmental reasons, maintenance facilities, public health and comfort. The photocatalytic oxidation in the air of this molecule was carried out on TiO2-based photocatalysts through a parametric study reaction mechanisms, regeneration treatments of the photocatalyst and the study of new coupled systems with basic commercial TiO2 (P25, P90 and UV100). The parametric study allowed us to propose the O-Ti4+ surface sites as active sites, on which initial molecular adsorption of H2S takes place throught the central sulfur atom of H2S, and on which the sulfates are proposed to be store. The existence of intermediate species HSº and the importance of deep layers in the release of SO2. The role of SO4º- sulfate radical has been put forward for explaining the unexpected change with time on stream in the photocatalyst behavior, with the recovering of the H2S conversion together with a radical switch of the SO2 selectivity of the SO2 selectivity into 100%. After photocatalytic test, an ex-situ regeneration of the photocatalyst is possible with alkaline water at room temperature. The study of various photocatalytic materials for this reaction has identified a major interest for the TiO2 UV100 and materials coupled WO3/TiO2.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (292 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Notes bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Danièle Huet-Weiller.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : Th.Strbg.Sc.2011;1061
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