Contribution à la recherche de solutions remèdes aux interactions U(Mo)/Al : rôle de l’ajout de silicium dans l’aluminium, étude d’effets couplés

par Jérôme Allenou

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Olivier Tougait.

Soutenue en 2011

à Rennes 1 .


  • Résumé

    Dans le cadre du développement et de la qualification d'un combustible nucléaire pour les réacteurs de recherche et d'irradiation de matériaux à faible enrichissement en uranium 235, le combustible particulaire U(Mo)/Al est étudié. Différents essais en pile ont montré que, dans certaines conditions, le composé fissile U(Mo) interagit avec la matrice base Al avec pour conséquence le gonflement, voire la ruine de l'élément combustible. Parmi les voies d'amélioration du comportement en pile du combustible U(Mo) dispersé, la solution considérée comme la voie remède de référence est l'addition de silicium dans la matrice aluminium. Dans le but d'apporter des éléments de compréhension et d'optimiser la solution « ajout de Si dans la matrice Al » sous irradiation neutronique, nous avons choisi d'étudier hors irradiation (i) les mécanismes d'interaction intervenant au sein du système U(Mo)/Al(Si) et (ii) l'impact de l'ajout de Si dans la matrice Al sur les solutions remèdes alternatives aux interactions U(Mo)/Al actuellement développées à savoir : la modification du composé fissile γ-U(Mo) par l'ajout d'un élément X et/ou la modification de l'interface composé fissile γ-U(Mo)/matrice. Le présent mémoire propose tout d'abord une description mécaniste de l'interaction U(7Mo)/Al(Si) pour une gamme de Si contenu dans l'Al comprise entre 2 et 10 % m, basée sur la caractérisation multi-échelle de couples de diffusion. La localisation du Mo et son rôle dans les mécanismes réactionnels est mise en évidence. L'influence des éléments X = Y, Cu, Zr, Ti, Cr, sur les mécanismes d'interaction U(Mo)/Al et U(Mo)/Al(Si) a ensuite été étudiée. Il est montré que l'ajout d'un élément à l'alliage U(Mo) agit au second ordre sur la cinétique de diffusion et la (micro)structure de la couche d'interaction par rapport à l'ajout de Si dans l'Al. Enfin, un revêtement d'alumine potentiellement intéressant en vue d'améliorer les performances du combustible a été développé et apparaît prometteur.

  • Titre traduit

    Contribution to the study of remedy solutions to uranium(molybdenum)/aluminium interactions : role of silicon addition to aluminium, study of coupled effects


  • Résumé

    In the project development and qualification program of a nuclear fuel with Low Enriched Uranium for Materials Testing Reactors, the dispersed U(Mo)/Al fuel is being developed due to its excellent stability during irradiation. However, in pile experiments showed that depending on the irradiation conditions (e. G. High burnup or high heat flux), an extensive interaction occurs between the fissile element U(Mo) and the Al based matrix resulting in swelling, which could eventually lead to a fuel plate failure. Among the ways to improve the behavior of the dispersed U(Mo) fuel, the solution now seen as the reference remedy by the entire scientific community is the addition of silicon into the aluminum matrix. In order to provide some understanding and optimizing the solution " Si additions into Al matrix" under neutron irradiation, an out of pile study is performed on (i) the interaction mechanisms involved in the U(Mo)/Al (Si) system and (ii) the impact of the Si additions into the Al matrix on alternative solutions to the U(Mo)/Al interactions, namely the modification of the γ-U(Mo) fissile compound by adding a third element and/or modifying the interface between the γ-U(Mo) fissile compound and the matrix. This document provides a mechanistic description of the U(7Mo)/Al(Si) interaction for a range of Si content in Al between 2 and 10 wt. %, based on the multi-scale characterization of diffusion couples. The location of the Mo and its role in the reaction mechanisms are demonstrated. The influence of elements X = Y, Cu, Zr, Ti, Cr, on the U (Mo)/Al and U (Mo)/Al (Si) interactions mechanisms was then studied. It is shown that adding a third element to the U(Mo) alloy acts on the second order on diffusion kinetics and (micro)structure of the interaction layer compared to the addition of Si into Al. Finally, an alumina coating which shows a potential interest to improve the performance of the fuel has been developed.

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Informations

  • Détails : 2 vol. (205,146 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

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  • Bibliothèque : Université de Rennes I. Service commun de la documentation. Section sciences et philosophie.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TA RENNES 2011/173 (1-2)
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