Etude de la dégradation d'un composé organique volatil modèle, l'acétaldéhyde, par des procédés diphasiques utilisant des techniques de décharges électriques non-thermiques à pression atmosphérique couplées à un lit fixe

par Charles Klett

Thèse de doctorat en Physique option Génie des procédés

Sous la direction de Xavier Duten.

Soutenue en 2011

à Paris 13 .


  • Résumé

    L'objectif de ce travail de thèse est d'explorer les opportunités apportées par l'utilisation d'un procédé diphasique couplant une décharge électrique à la pression atmosphérique et un lit fixe catalytique pour la dégradation d'un composé organique volatil modèle : l'acétaldéhyde. Dans un premier temps, nous avons montré qu'il était possible de dégrader ce polluant à l'aide de décharges, de type couronne, dans un environnement gazeux pauvre en oxygène. Les principaux produits d'oxydation sont CO et C02. Le développement d'un modèle cinétique de dégradation du polluant, couplé à un modèle décrivant les processus physiques de la décharge électrique, nous a permis de montrer que la principale voie de dégradation de l'acétaldéhyde faisait intervenir les états métastables de l'azote. Nous avons dans un second temps étudié la dégradation du polluant dans un réacteur diphasique, composé de billes de Si02 ou de AI203 immergées dans un plasma. Nous avons montré que les processus de chimie hétérogènes en surfaces des billes jouaient un rôle essentiel dans l'évaluation des performances du procédé. L'utilisation d'un lit composé de billes de AI203 nous a permis d'observer une minéralisation plus poussée des sous produits. Des expériences d'adsorption et de réactivité en surface de certains produits nous ont permis de mettre en évidence l'oxydation du monoxyde de carbone sur l'alumine, en présence d'ozone. Nous avons enfin déposé des catalyseurs (Mn02, Ag ou nano-particules de Ti02) sur l'alumine et avons observé des améliorations notables de la dégradation et de la minéralisation.

  • Titre traduit

    Experimental study of the degradation of a volatile organic compound, acetaldehyde, using a two-phase process combining a non-thermal electrical discharge at atmospheric pressure and a packed bed


  • Résumé

    The objective of this thesis Is to explore the opportunities brought by the use of a diphasic process combining an electrical discharge at atmospheric pressure and a catalytic packed bed for the degradation of a volatile organic compound: the acetaldehyde. Initially, we showed that It was possible to degrade this pollutant using such corona discharges, in a gaseous oxygen-poor environment. The main oxidation products are CO and C02. Using a kinetic model of pollutant degradation, coupled with a model describing the physical processes of the discharge, we showed that the main degradation pathway of acetaldehyde, involving metastable states of nitrogen. We have studied a second time degradation of the pollutant in a two-phase reactor, composed of beads of Si02 or AI203 immersed in a plasma. We showed that the heterogeneous chemistry processes in surfaces of the pellets played a vital role In the performance evaluation of the process. The use of a bed composed of AI203 beads allowed us to observe a further mineralization of byproducts. Experiments of adsorption and surface reactivity of certain products have allowed us to demonstrate the oxidation of carbon monoxide on alumina in the presence of ozone. Catalysts (MnO 2, Ag or nanoparticules of Ti02) were deposited on alumina. We observed significant improvements in the degradation and mineralization.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (221 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

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  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH 2011 070

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  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 2011PA132037
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  • PEB soumis à condition
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