The alteration of the SON68 reference waste glass in silica saturated conditions and in the presence of water vapor

par James Joseph Neeway

Thèse de doctorat en Radiochimie

Sous la direction de Bernd Grambow et de Abdesselam Abdelouas.

Soutenue en 2011

à Nantes .


  • Résumé

    The long-term nuclear waste glass dissolution rate and the mechanism which controls the dissolution is of great importance if accurate glass dissolution model codes used for nuclear waste repositories. This work gives dissolution rates of the SON68 reference nuclear in dynamic conditions at 90°C and pH 8. 0, 9. 5, and 10. 5 at [Si] above and below the silica saturation concentration. Rates are on the order of 10-4 g/m²•d after one year but seem to still be decreasing. The mechanism of glass corrosion seems to be controlled by water diffusion. Diffusion of water through the gel layer and a saturated silica concentration are necessary for the slowing of glass dissolution. Results at 35°C are also given. The alteration of the SON68 in the presence of near field materials was studied. The pH and silica concentration of the solution seem to be controlled by the surrounding claystone. The dissolution rate of the glass does not seem to be enhanced in the presence of these materials. This is because affinity controlled glass dissolution is only affected by silica concentrations near to the reacting glass gel/solution interface. Kinetics of SON68 glass alteration in water vapor at varying temperatures and the effect of relative humidity on the glass hydration rate are shown. Tests show alteration rates higher than those observed in liquid at temperatures from 125°C-200°C. This is not the case for tests at 90°C. Secondary precipitates at the glass surface were identified and TEM cross sections show alteration thicknesses. Altered samples were placed in liquid water at 50°C and show faster glass tracer release than non-altered samples


  • Résumé

    La vitesse de dissolution à long terme du verre nucléaire et le mécanisme qui contrôle la dissolution sont très importants pour la modélisation du stockage des déchets nucléaires en profondeur. Ce travail présente des vitesses de dissolution du verre de référence SON68 dans des conditions dynamiques à 90°C et un pH de 8,0, 9,5, et 10,5 à des concentrations Si plus au moins élevée par rapport à la concentration de saturation de la silice. Les vitesses sont de l'ordre de 10-4 g / m² j après un an, mais elles ne sont toujours pas stables. Diffusion d'eau à travers la couche et une concentration saturée de la silice sont nécessaires pour le ralentissement de la dissolution du verre. Résultats à 35 ° C sont également présentés. L’altération de SON68 en présence des matériaux champ-proche a été étudiée. Le pH et [Si] semblent être contrôlés par l'argilite. La vitesse de dissolution du verre ne semble pas être augmentée en présence de ces matériaux. Cela peut être expliqué par la dissolution du verre étant affectée seulement par l’affinité de la silice à proximité de l’interface entre le gel et la solution. La cinétique de l’altération SON68 du verre en phase vapeur à des températures différentes et l'effet de l'humidité relative sur la vitesse d'hydratation sont présentés. Les tests montrent des vitesses supérieures à ceux observées en phase liquide entre 125°C et 200°C. Ce n'est pas le cas pour les tests à 90°C. Des précipités à la surface ont été identifiés et les sections transversales montrent les épaisseurs d’altération. Des échantillons altérés ont été mis dans l'eau UP à 50°C. Ils montrent un relâchement élevé des traceurs de verre par rapport aux échantillons non modifiés

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Informations

  • Détails : 1 vol. (289 f.)
  • Annexes : Bibliogr. f. 225-235 [155 réf.]

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  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2011 NANT 2006
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