Comportement de l'hélium dans les verres nucléaires tpe R7T7

par Toby Fares

Thèse de doctorat en Milieux denses et matériaux

Sous la direction de Xavier Deschanels.

Soutenue le 27-04-2011

à Montpellier 2 , dans le cadre de Sciences Chimiques (Montpellier ; École Doctorale ; ...-2014) , en partenariat avec Institut de Chimie Séparative de Marcoule (laboratoire) .

Le président du jury était Nicolas Dacheux.

Le jury était composé de Xavier Deschanels, Sylvain Peuget, Thierry Wiss, Thierry Sauvage, Anne-Lise Faivre-Rouhaud.

Les rapporteurs étaient Georges Calas, Nathalie Moncoffre.


  • Résumé

    Cette thèse s'intéresse au comportement de l'hélium dans le verre nucléaire de type R7T7. Pour cela, quatre types de matériaux ont été utilisés dans ce travail, à savoir des verres R7T7 inactifs infusés par de l'hélium sous pression, des verres implantés par des ions 3He+, des verres dopés au curium et des verres irradiés en réacteur. L'étude de la solubilité de l'hélium par infusion dans le verre R7T7 a permis de monter que l'hélium s'insère dans le volume libre du verre et indique une valeur d'environ 1016 at. cm-3 atm.-1. La limite d'incorporation de l'hélium dans ce type de verre a été aussi déterminée ; sa valeur s'élève à environ 2×1021 at.-He cm-3.Les études de diffusion ont montré que la migration de l'hélium est contrôlée par la seule population d'hélium dissoute dans le volume libre du verre. Les données de relâchement qui ont pu être traitées par un modèle de diffusion classique, indiquent des coefficients de diffusion obéissant à la loi d'Arrhenius suivante : D = D0 exp(-Ea/kBT), avec D0 = 0,022 et 5,4×10-3 cm2 s-1 et Ea = 0,61 eV pour les verres infusés et dopés respectivement. Ces résultats traduisent un mécanisme de diffusion thermiquement activé qui n'est pas être influencé par l'endommagement du verre ni par les fortes teneurs en hélium étudiées (jusqu'à 8×1019 at. g-1).Les caractérisations des propriétés macroscopiques, structurales et microstructurales des verres irradiés en réacteur n'ont pas révélé d'impact lié à la présence d'hélium à fortes teneurs. Les modifications observées, à savoir un gonflement de 0,7%, une baisse de la dureté de 38%, une augmentation entre 8 et 34% de la ténacité et une satbilisation de la structure sous irradiation, ont été attribuées à l'endommagement balistique du verre induit par l'irradiation en réacteur. Les caractérisations microstructurales au MEB des verres implantés à fortes teneurs, dopés au curium et irradiés en réacteur ont montré une microstructure homogène exempte de bulles, de pores ou bien de fissuration.Les résultats de ce travail ont été utilisés pour développer un modèle prédictif de comportement à long terme de l'hélium dans un colis réel de verre R7T7. Le modèle considère l'historique thermique du colis, sa fracturation et son activité alpha.

  • Titre traduit

    Helium behavior in nuclear waste glasses


  • Résumé

    The present thesis focuses on the study of helium behavior in R7T7 nuclear waste glass. Therefore, four types of materials were used in this work. These are non radioactive R7T7 glasses saturated with helium under pressure, glasses implanted with 3He+ ions, glasses doped with curium and glasses irradiated in nuclear reactor.The study of helium solubility in saturated R7T7 glass has shown that helium atoms are inserted in the glass free volume. The results yielded a solubility of about 1016 at. cm-3 atm.-1. The incorporation limit of helium in this type of glass has been determined ; its value amounted to about 2×1021 at. cm-3.Diffusion studies have shown that the helium migration is controlled by the single population dissolved in the glass free volume. An ideal diffusion model was used to simulate the helium release data. The determined diffusion coefficients fall into the following Arrhenius law : D = D0 exp(-Ea/kBT), where D0 = 0,022 and 5,4×10-3 cm2 s-1 and Ea = 0,61 eV for the helium saturated glass and the doped one respectively. Theses results reflect a thermally activated diffusion mechanism which is not influenced by the glass radiation damage and the studied helium concentrations (up to 8×1019 at. g-1).Characterizations of the macroscopic, structural and microstructural of glasses irradiated glasses did not reveal any impact associated with the presence of helium at high concentrations. The observed modifications i.e. a swelling of 0,7%, a decrease in hardness by 38%, an increase between 8 and 34%of the fracture toughness and a satbilization of the glass structure under irradiarion were attributed to the glass nuclear damage induced by the irradiation in reactor. Characterizations by SEM of R7T7 glasses implanted with helium at high concentrations, doped with curium and irradiated in nuclear reactor showed a homogeneous microstructure free of helium bubbles, pores or cracking.The results of the present work were used to develop a long term diffusion model of helium in an industrial R7T7 nuclear waste glass. The model considers the glass thermal history, its fracturing and its alpha activity.


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