Surface organometallic chemistry on Metal Organic Frameworks (MOF) : synthesis, characterization and their application in catalysis

par Cherif Larabi

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Jean-Marie Basset et de Elsje Alessandra Quadrelli.

Soutenue le 13-01-2011

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec Laboratoire de Chimie, Catalyse, Polymères et Procédés (laboratoire) .

Le président du jury était Daniel Bianchi.

Le jury était composé de Silvia Bordiga.

Les rapporteurs étaient Thierry Loiseau, Unni Olsbye.

  • Titre traduit

    La chimie organométallique de surface appliquée aux structures organométalliques poreuses (MOF) : synthèses, caractérisations, et leurs applications en catalyse


  • Résumé

    Les structures organométalliques poreuses (Metal Organic Framework, MOF) sont une nouvelle classe de matériaux, composées d'ions métalliques ou de clusters liés à des ligands organiques ou des complexes organométalliques dans des réseaux cristallins 1D, 2D ou 3D. Au cours de cette thèse la possibilité de construire de nouveaux MOF a été illustrée par le développement de matériaux MOF à base d’imidazolium, précurseur important pour la synthèse de catalyseurs. En outre, ce travail démontre l’utilité de la modification post-synthèse des MOFs par chimie organométallique de surface à visée catalytique : i) un MOF connu, UiO-66, avec des pores relativement petits a été fonctionnalisé avec un groupement amino et ses capacités d'adsorption de gaz ont été étudiées. ii) la synthèse de MOF a structure poreuse, CPO-27, MOF a été optimisée et utilisée comme précurseur pour produire un catalyseur d'hydrodésulfuration après l'introduction d'espèces actives, via la chimie organométallique de surface, dont les performances catalytiques ont été évaluées


  • Résumé

    Metal organic frameworks (MOF) are a new class of material, which consist of metal ions or clusters coordinated to organic ligands or metal-organic complexes and result in 1D, 2D or 3D crystalline networks. The possibility of constructing new MOF has been exemplified in this thesis by development of imidazolium based MOF, a highly important ligand system in catalysis. Moreover, this work has performed post synthesis modification via surface organometallic chemistry on existing MOF: i) a known MOF, UiO-66, with relatively small pores has been functionalized with amino group and its gas adsorption capacity has been investigated, ii) the syntheses of a 3D open structure MOF, CPO-27, MOFs have been optimized and used as a precursor to produce a hydrodesulfurization catalyst after introducing active species via surface organometallic chemistry approach, whose catalytic performances have been measured


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