Photodissociation de l'ozone : sélectivité isotopique

par Steve Ndengue

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Rémy Jost et de Ousmanou Motapon.

Soutenue le 16-12-2011

à Grenoble en cotutelle avec l'Université de Douala , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Laboratoire Interdisciplinaire de Physique (équipe de recherche) .

Le président du jury était Vladimir Tyuterev.

Le jury était composé de Rémy Jost, Ousmanou Motapon, Christof Janssen, Marc Joyeux, Fabien Gatti, Luca Perniola.

Les rapporteurs étaient Johannes Orphal, Michel De mathelin, Eric Wehrli.


  • Résumé

    L'anomalie isotopique de l'ozone observée au début des années 1980 a été la première manifestation de fractionnement isotopique indépendant de la masse d'origine chimique. Attribuée au départ, essentiellement au processus de formation de l'ozone, les travaux récents mettent en évidence d'autres contributions telles que la photodissociation. Cette thèse utilise une approche théorique basée sur des calculs ab initio de chimie et dynamique quantique pour déterminer les sections efficaces d'absorption et leurs variations isotopiques. Ces sections efficaces permettent d'étudier la photodissociation de l'ozone par irradiation du soleil (flux actinique) ; ce qui permet une évaluation précise du processus de photodissociation à l'enrichissement isotopique de l'ozone. Ces résultats pourront être intégrés dans un modèle global prenant en compte à la fois les processus de formation et de destruction de l'ozone.

  • Titre traduit

    Ozone photodissociation : isotopic selectivity


  • Résumé

    The ozone isotopic anomaly observed in early 1980s has been the first occurance of mass independent fractionation of chemical origin. Assigned first, essentially to the ozone formation process, recent works show additional contributions such as the photolysis process. This thesis uses a theoretical approach based on ab initio quantum chemistry and dynamics computations to obtain the absorption cross sections and their isotopic variations. The absorption cross sections allow to study ozone's photodissociation by solar irradiation (actinic flux) ; which enables an accurate evaluation of the photodissociation process in ozone's isotopic enrichment. Obtained results could be integrated in a global model that takes into account both ozone's formation and destruction processes.


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