Effet du désordre cationique sur les propriétés structurales magnétiques et électriques des oxydes magnétiques à base de manganèse

par Anowar Tozri

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de El Kebir Hlil et de Essebti Dhahri.

Soutenue le 17-12-2011

à Grenoble , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Institut Néel (équipe de recherche) .

Le président du jury était Younes Abid.

Le jury était composé de El Kebir Hlil, Essebti Dhahri, Ryszard Zach, Daniel Fruchart, Moez Bejar, Luc Bousquet.

Les rapporteurs étaient Mohamed Ellouze, Mohammed Es-souni, Sylvie Roques.


  • Résumé

    Les manganites ont été particulièrement étudiés ces dernières années pour leurs propriétés de magnétorésistance colossale (CMR) et l'effet magnétocalorique. Ces oxydes de formule chimique T1-xDxMnO3, (T: terre-rare, D: alcalino-terreux) de structure pérovskite ABO3, présentent une valence mixte Mn3+/Mn4+. Les facteurs clés qui contrôlent les propriétés physiques sont le rayon moyen du site A (), le désaccord de taille des cations du site A (quantifié par la variance σ2 et la valence mixte du manganèse. Lors de notre étude, nous nous sommes focalisés sur l'effet du désordre gelé crée par la substitution aléatoire dans le site A de la structure pérovskite. Des échantillons poly-cristallins ont été synthétisés à cette fin. Les systèmes étudiés sont La0,8Pb0,1□0,1MnO3 et La0,8Pb0,1Na0,1MnO3 de composé mère La0,8Pb0,2MnO3 et La0,7Pb0,05Na0,25MnO3 de composé mère La0,7Pb0,3MnO3. Pour les deux premiers matériaux, l'étude structurale magnétique et électrique est présentée par ce manuscrit. Cette étude a permis de montrer l'existence des clusters ferromagnétique à haute température dans le contexte de la formation de la phase de Griffiths. De plus, nous avons mis en évidence l'existence des excitations magnétiques des ondes de spin à très basses température. A partir de la variation dans la température de Curie, la variation de la constante de raideur de l'onde de spin et l'évolution de la phase de Griffiths, nous avons pu montrer que le matériau La0,8Pb0,1□0,1MnO3 présente le rayon le plus faible et σ 2 le plus élevé comparé à La0,8Pb0,1Na0,1MnO3. Cette étude à montrer que le désordre est le mécanisme influençant sur les propriétés physiques de ces matériaux. Pour le système La0,7Pb0,05Na0,25MnO3, qui présente une température de Curie élevée (au dessus de l'ambiante) les propriétés magnétique ne montrent pas un effet considérable du désordre il est considéré régi par le mécanisme du double échange. Dans ce travail, nous nous sommes aussi intéressés à l'influence du désordre sur les exposants critiques et à l'effet magnétocalorique. L'analyse montre que les exposants critiques pour La0,8Pb0,1□0,1MnO3 sont proches à ceux du modèle de Heisenberg à dimension 3, alors qu'ils sont proches de ceux de la théorie du champ moyen pour La0,8Pb0,1Na0,1MnO3. Le désordre est quantifié d'être corrélé à court-distance ou non corrélé. Pour La0,7Pb0,05Na0,25MnO3, les exposants critiques appartiennent à la classe d'universalité de Heisenberg, comme prévu théoriquement. L'étude de l'effet magnétocalorique montre des valeurs intéressantes pour la variation d'entropie magnétique et la puissance relative du froid pour La0,7Pb0,05Na0,25MnO3. De plus, le caractère inhomogène de ces trois composés est affirmé par l'étude de l'exposant locale n qui varie avec le champ magnétique pour toute la gamme de température étudié.

  • Titre traduit

    disorder cationic Effect on the structural, magnetic and electric properties of the oxides magnetic


  • Résumé

    Manganites have been extensively studied over the past several years, a result of their displaying a colossal magnetoresistance (CMR) and the magnetocaloric effect (MCE). These materials with a perovskite structure (ABO3) are characterized by the general formula T1- xDxMnO3, (T: rare earth, D: alkaline earth), x being the doping level, the latter causing changes in the valence state of the Mn ions to maintain charge neutrality. The key parameters that control the physical properties of these oxides are the mean radius of the site A (), the size mismatch of cations of the site A (quantified by the variance σ 2) and the mixed valence of manganese. In our study, we focused on the effect of the quenched disorder created by the random substitution in the A site of the perovskite structure. Polycrystalline samples were synthesized for this purpose. The systems studied are La0,8Pb0,1□0,1MnO3 and La0,8Pb0,1Na0,1MnO3 have a parent compound La0,8Pb0,2MnO3 and La0,7Pb0,05Na0,25MnO3 with parent compound La0,7Pb0,3MnO3. For the first two materials, structural, electrical and magnetic studies are presented in this manuscript. These studies reveal the existence of ferromagnetic clusters at high temperature in the context of the formation of the Griffiths phase. In addition, we have demonstrated the existence of magnetic excitations of spin waves at very low temperature. From the variation of the Curie temperature, the variation of the stiffness constant of the spin wave and the evolution of the Griffiths phase, we have shown that the material La0,8Pb0,1□0,1MnO3 has the lowest and highest σ2 compared to La0,8Pb0,1Na0,1MnO3. These studies showed that the disorder is the mechanism influencing the physical properties of these materials. For the system, La0,7Pb0,05Na0,25MnO3, which has a high Curie temperature (above ambient) magnetic properties do not show a significant effect of the disorder, which is considered to be governed by the mechanism of double exchange. In this work, we are also interested in the influence of disorder on the critical exponents and the magnetocaloric effect. The analysis shows that the critical exponents for La0,8Pb0,1□0,1MnO3 are close to those of the Heisenberg model in three dimensions, while they are very close to those of mean field theory La0,8Pb0,1Na0,1MnO3. The disorder is quantified to be correlated with short-range or uncorrelated. For La0,7Pb0,05Na0,25MnO3, the critical exponents belong to the Heisenberg universality class, as expected theoretically. The study of magnetocaloric effect shows interesting values of the magnetic entropy change and the relative cooling power La0,7Pb0,05Na0,25MnO3. In addition, the inhomogeneous nature of these three compounds is confirmed by the study of the local exponent “n” which varies with the magnetic field for the entire temperature range studied.

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