Polluants atmosphériques organiques particulaires en Rhône-Alpes : caractérisation chimique et sources d'émissions

par Christine Piot

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Jean-Luc Besombes et de Jean-Luc Jaffrezo.


  • Résumé

    La réglementation plus sévère sur les niveaux de matières particulaires (PM) en atmosphère ambiante fixée par l'Union européenne à l'horizon 2015 impose de pouvoir quantifier les contributions des différentes sources d'émission. Les sources d'émissions primaires de particules peuvent être anthropiques (chauffage au bois, au fioul, émissions véhiculaires ou industrielles, combustion de déchets verts, activités de cuisine,…) ou naturelles (végétaux, poussières crustales). Des processus secondaires de formation des particules (conversion gaz-particules) peuvent également contribuer aux taux de PM mesurés. L'identification et la quantification des sources peuvent être conduites notamment à travers l'étude de la composante organique des aérosols réalisée à partir d'analyses chimiques de prélèvements sur filtres en atmosphère ambiante ou à l'émission. Dans ce travail, des méthodologies de caractérisation des sources d'émission par l'analyse de la fraction organique des PM et la quantification de leur influence sur les concentrations ambiantes en particules fines ont été développées et/ou adaptées de méthodologies existantes sur de nombreux sites d'observation. Une attention particulière a été portée sur différents sites de la région Rhône-Alpes où de nombreux épisodes de dépassements des valeurs limites en PM sont régulièrement enregistrés. Les méthodologies ont été développés dans un premier temps sur un site urbain de référence (sites des Frênes à Grenoble) et s'appuient à la fois sur des approches qualitatives d'études des sources (étude d'empreinte de grandes familles chimiques, utilisation de ratios de composés traceurs) et quantitatives (ACP, mesures isotopiques du carbone, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). Elles permettent une bonne estimation des sources de matière organique (OM) et des PM en hiver. Leurs applications à d'autres sites de topologies différentes (ruraux, fond de vallées, proximités de sources, marin) en France et en Suisse et à d'autres saisons a permis de montrer la complémentarité des différentes approches introduites et la nécessité de leur adaptation aux spécificités des sites pour permettre une bonne estimation des PM. L'estimation des contributions des sources à l'OM reste cependant encore à améliorer. De plus, dans le cadre de leur application à des sites de vallées alpines suisses, l'approche quantitative de type CMB basée sur l'étude de traceurs organiques a pu être confrontée à une méthode basée sur l'étude de la composante inorganique des aérosols. Les méthodologies développées et mises en œuvre au cours de ce travail constituent des outils de référence dans le cadre d'études des sources d'aérosol à portée scientifique ou réglementaire à l'échelle nationale ou internationale.

  • Titre traduit

    Atmospheric aerosols in the Rhône-Alpes region : chemical characterization and sources influences


  • Résumé

    Tougher European Union regulations of ambient particulate matter (PM) will require apportionment of the different sources. Primary sources can be anthropological sources (biomass burning, fossil-fuel combustion, cooking, ….) and natural sources (vegetative detritus, crustal dust). PM can also be formed by gas-to-particle conversion processes (secondary sources). The identification and sources apportionment can be conducted by studying the organic fraction of aerosols using chemical analysis on off-line filters in ambient and in emissions of sources. In this work, methodologies of emission sources characterization by analyzing the organic fraction of PM and the sources apportionment on fine aerosol mass were developed and/or adapted from previous methodologies on many ambient sites. A special focus was placed on different sites of the Rhône-Alpes Region where many exceedances of authorized PM values are observed. Methodologies were developed primarily for an urban background site (Les Frênes site in Grenoble) and are based both on qualitative approaches (footprints study of large chemical family, use of tracer ratios) and quantitative approaches (PCA, isotopic carbon measurements, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). They allow a good estimation of OM (organic matter) and PM sources in winter. Applications of those methodologies for other sites with different topologies (rural, valley bottoms, near sources, marine, in France and in Switzerland, for different seasons) showed the complementarity of the different methodologies proposed. It also pointed out the necessity of adapting them to the specificities of each sites in order to have a good estimation of PM. In addition, further work should still be done to improve sources apportionment of OM. Moreover, in the context of applying those methodologies to Swiss alpine valley sites, it got possible to compare the quantitative CMB approach based on the study of organic compounds with another approach based on the study of the inorganic fraction of aerosols. Methodologies developed and optimized during this work will be used like reference to scientific or regulation applications in other national or international studies.


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