Silices fonctionnalisées contenant des espèces ioniques pour la catalyse hétérogène

par Blanca Motos

Thèse de doctorat en Chimie organique, minérale, industrielle

Sous la direction de Peter Hesemann.


  • Résumé

    La catalyse hétérogène est en plein développement pour des raisons économiques, de santé et de protection environnementale. Les travaux de cette thèse s'intéressent à la préparation des silices fonctionnalisées par des sous-structures ioniques pour leur application en catalyse hétérogène. D'abord, des matériaux mésoporeux fonctionnalisés par des entités di-aryl imidazoliums ont été préparés par des réactions de post-greffage. En plus, films de type PMO contenant des entités di-aryl imidazoliums ont été synthétisés en présence d'un surfactant anionique. Ensuite, complexes carbéniques N-hétérocycliques du cuivre et du palladium supportés ont été préparés et appliqués en tant que catalyseurs organométalliques dans des réactions A3 (Cu-NHC) et de couplage de Suzuki (Pd-NHC). Les silices fonctionnalisées avec des entités imidazoliums ont également été utilisées en tant qu'organocatalyseurs des réactions de Henry et dans de cycloaddition du dioxyde de carbone aux époxydes. Des matériaux de type ‘PMO' contenant des entités amines/ammoniums ainsi que des sous-structures zwitterioniques ont été utilisés en réactions organocatalysées de Henry et Biginelli.

  • Titre traduit

    Functional silica bearing ionic species for heterogeneous catalysis


  • Résumé

    Heterogenous catalysis is an area in continuous development due to economical, health and environmental issues. This thesis deals with the preparation of i-silica materials for the posterior application in heterogeneous catalysis. First, di-aryl imidazolium containing silica materials were synthesized by post-grafting reactions on mesoporous SBA-15. Moreover, di-alkyl imidazolium containing PMO films were prepared in presence of an anionic surfactant. Then, supported copper and palladium N-heterocyclic carbenes were synthesized from di-aryl imidazolium silica and applied to A3 reactions (Cu-NHC) and Suzuki cross-coupling reactions (Pd-NHC). Imidazolium functionalized silicas were also utilized as heterogeneous organocatalysts in Henry reactions and in reactions of cycloaddition of carbon dioxide to epoxides. Finally, PMO type materials containing amine/ammonium and zwitterionic substructures were applied to Henry and Biginelli organocatalysed reactions, respectively.

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