Préparation et évaluation de catalyseurs pour la conversion du méthanol en carburants

Preparation and assessment of methanol-to-fuel catalysts

• Auteur / Autrice : Antoine Lacarriere
• Direction : Vasile Hulea, Francis Luck
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique, physique, analytique
• Date : Soutenance le 19/09/2011
• Etablissement(s) : Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie en cotutelle avec Ecole nationale supérieure de chimie (Montpellier)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Charles Gerhardt (Montpellier ; 2006-....)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Vasile Hulea, Francis Luck, Antoine Gédéon, Cuong Pham-Huu, André Ayral, François Fajula, Nikolai Nesterenko
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Antoine Gédéon, Cuong Pham-Huu
• DOI : 10.70675/e9a53549z3775z455ezbf77z47157b5b29b8

Mots clés

Mots clés contrôlés

Catalyse hétérogène

Méthanol (combustible)

Carburants

Mots clés libres

Catalyse hétérogène

Méthanol

Carburant

Oléfine

Oligomérisation

Zéolithe

Catalysis

Methanol

Fuel

Olefin

Oligomerization

Zeolite

Résumé

La conversion du méthanol par les zéolithes est l'une des applications les plus prometteuses pour l'obtention d'hydrocarbures (oléfines, essences, gasoils) à partir de sources alternatives au pétrole (gaz naturel, charbon, biomasse). Dans cette thèse, un procédé catalytique multi-étapes permettant la conversion du méthanol en hydrocarbures à longue chaîne a été imaginé.Le méthanol est converti en oléfines légères par différents catalyseurs zéolithiques dans un réacteur à lit fixe sous flux continu et en phase gazeuse. L'utilisation de la ferrierite dessilicatée, de la chabazite désaluminée, de la MCM-22 et de la MCM-36 est détaillée. Les oléfines inférieures sont ensuite oligomérisées. L'oligomérisation de l'éthylène catalysée par des solides mésoporeux de type MCM-41 échangés au nickel et la co-oligomérisation des oléfines inférieures par catalyse acide sur H-MCM-41 ont été étudiées. Ces réactions ont été mises en oeuvre dans un autoclave semi-continu de type slurry.

Methanol conversion into hydrocarbons (olefins, gasoline and diesel fuel) over zeolites is one of the most promising applications involving non-oil based sources (natural gas, coal, and biomass). In this thesis, a multi-step catalytic process for converting methanol into long-chain hydrocarbons has been designed.Methanol was converted into light olefins by different zeolitic catalysts in a fixed bed reactor under continuous flow in gas phase. The use of dessilicated ferrierite, dealuminated chabazite, MCM-22 and MCM-36 has been investigated. Then, the lower olefins were oligomerized. The oligomerization of ethylene catalyzed by nickel exchanged mesoporous MCM-41 and co-oligomerization of lower olefins by H-MCM-41 acid catalyst were studied. These reactions were performed in a gas-slurry reactor operating in semi-batch mode.