Physico-chimie de la phase aqueuse des nuages prélevée au sommet du puy de Dôme : caractérisation et réactivité photochimique

par Tiffany Charbouillot

Thèse de doctorat en Chimie-Physique

Sous la direction de Gilles Mailhot.

Soutenue le 12-12-2011

à Clermont-Ferrand 2 , dans le cadre de École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand) , en partenariat avec Laboratoire de Photochimie Moléculaire et Macromoléculaire (équipe de recherche) et de (PMM) Photochimie moléculaire et macromoléculaire (laboratoire) .

Le président du jury était Patrick Bachèlery.

Le jury était composé de Stéphane Le Calvé, Maria Kanakidou, Karine Desboeufs, Marcello Brigante.

Les rapporteurs étaient Stéphane Le Calvé, Maria Kanakidou.


  • Résumé

    Le milieu nuageux est un milieu complexe au sein duquel un grand nombre d’espèces chimiques peuvent être transformées. Dans ce cadre, la caractérisation chimique et la réactivité photochimique de la phase aqueuse des nuages ont été étudiées. La caractérisation chimique de la phase aqueuse des nuages a permis de montrer que les masses d’air échantillonnées au sommet du puy de Dôme sont majoritairement sous trois influences distinctes, à savoir océanique, continentale et anthropique. La distribution des paramètres physicochimiques et des composés inorganiques est dépendante du type de masses d’air échantillonnées. De plus, la quantification des acides carboxyliques et des aldéhydes a permis de mettre en avant la complexité de la matière organique avec la présence d’une multitude de composés encore non identifiés. L’étude de la réactivité photochimique de la phase aqueuse des nuages a également été réalisée, montrant que la capacité photooxydante de la phase aqueuse des nuages ainsi que les vitesses de dégradation de différentes espèces chimiques sont plus importantes pour les masses d’air polluées. Pour la première fois, des vitesses de photoproduction des radicaux hydroxyles ont été évaluées dans la phase aqueuse des nuages, montrant que les ions nitrates et le peroxyde d’hydrogène sont des sources photochimiques majeures des radicaux hydroxyles (représentant jusqu’à 80 % de leur photoproduction totale).

  • Titre traduit

    Physico-chemistry of the cloud aqueous phase sampled at the top of the puy de Dôme : characterisation and photochemical reactivity


  • Résumé

    Clouds represent complex media where many species can be transformed. In order to characterize the chemical composition of cloud water and to better understand the processes involved in the transformations of these species, the characterization and the photoreactivity of cloud water were studied. The characterization of cloud water showed that air masses sampled at the puy de Dôme station can be subject to different influences (marine, continental and anthropogenic). The distribution of the physicochemical parameters and of inorganic compounds was different for each kind of air masses. Moreover, the quantification of carboxylic acids and aldehydes showed the complexity of the organic matter contained in cloud water, with the presence of many unknown organic compounds. The photoreactivity of cloud water was also studied, showing that the oxidizing capacity of cloud water and the degradation rate of organic compounds were higher in polluted air masses. For the first time, hydroxyl radical formation rates were determined in cloud water sampled at the puy de Dôme station, showing that nitrate ions and hydrogen peroxide are among the main sources of hydroxyl radicals (contributing up to 80 % of their total photoformation).


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