Etudes des impacts de la réactivité en phase aqueuse atmosphérique sur la formation et le vieillissement des Aérosols Organiques Secondaires sous conditions simulées

par Yao Liu

Thèse de doctorat en Chimie de l’environnement

Sous la direction de Anne Monod.

Soutenue le 25-02-2011

à Aix Marseille 1 , dans le cadre de Ecole Doctorale Sciences de l'Environnement (Marseille) .

Le président du jury était Thierry Chiavassa.

Le jury était composé de Anne Monod, Thierry Chiavassa, Davide Vione, Jean François Doussin, Didier Voisin, Christian Seigneur.

Les rapporteurs étaient Davide Vione, Jean François Doussin.


  • Résumé

    Cette étude se focalise sur les impacts de la réactivité en phase aqueuse de la méthacroléïne et de la méthyl vinyl cétone sur la formation des nouveaux aérosols organiques secondaires (AOS), et les impacts de la réactivité en phase aqueuse sur le vieillissement des AOS formés par l’isoprène, α-pinène et 1,3,5-triméthylbenzène en phase gazeuse. Les études de la réactivité en phase aqueuse ont été étudiées vis-à-vis des radicaux OH. Dans le but d’identifier et quantifier les produits d’oxydation des différents précurseurs d’intérêt, les échantillons en phase aqueuse ont été analysés par différents systèmes analytiques. Les résultats montrent clairement la formation de petits composés primaires et secondaires qui ont été expliqués par les mécanismes réactionnels. On a observé également la formation de composés à haute masse moléculaire par rapport à leurs précurseurs. Ces produits ont été supposés être très peu volatils et pourraient induire la formation des AOS lors de l’évaporation de l’eau. Leur capacité à former des AOS a été montrée expérimentalement par les expériences de nébulisation des solutions aqueuses à différents temps de réaction. Les résultats montrent qu’au moins une part de ces produits à haute masse moléculaire reste en phase particulaire lors de l’évaporation de l’eau, et contribue à la formation des AOS. L’ensemble de ces résultats met en évidence le fait que la réactivité en phase aqueuse atmosphérique peut induire des effets importants sur la formation et le vieillissement des AOS atmosphériques, qui peut induire une modification des propriétés physico-chimiques des aérosols.


  • Résumé

    This work focused on the impacts of aqueous phase OH-oxidation of methacrolein, methyl vinyl ketone on the SOA formation, and impacts of aqueous phase OH-oxidation on aging of SOA that are formed by isoprene, -pinene and 1,3,5-trimethylbenzene in gas phase. The chemical characterization of aqueous phase was performed by different analytical techniques. The results show the formation of small primary and secondary reaction products that were explained by suitable chemical reaction mechanisms. The formation of oligomers with high molecular mass (compared with their precursors) has also been observed during the OH-oxidation. These oligomers might be low volatile compounds that induce the formation of SOA during water evaporation. Their capacity to form SOA was experimentally demonstrated by nebulizing the aqueous phase solution at different reaction times. The results show that at least a part of oligomers remains in the particle phase during water evaporation, and contributes to the SOA formation. All of these results highlight that aqueous phase reactivity could induce important effects on the formation and aging of atmospheric SOA, which can induce modification of physico-chemical properties of SOA.


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