Investigations of sputtered (Ba,Sr)TiO3 thin films for tunable microwave applications

par Lihui Yang

Thèse de doctorat en Électronique

Sous la direction de Denis Remiens.

Soutenue en 2010

à Valenciennes .

  • Titre traduit

    = Etude de films de BST accordables déposés par pulvérisation cathodique pour des applications micro ondes


  • Résumé

    Cette thèse étudie le dépôt et la caractérisation du (Ba,Sr)TiO3 (BST) en couches minces sous forme pérovskite, en utilisant la pulvérisation cathodique magnétron par radio-fréquences (RF), avec pour but d'étudier la faisabilité de la fabrication de films de BST de haute qualité de manière économique pour des applications dans le domaine des dispositifs micro-ondes accordables. Nous avons optimisé les paramètres de pulvérisation pour synthétiser parfaitement des couches minces de BST orientées (001) et (111) directement sur des substrats Pt(111)/TiOx/SiO2/Si, sans couche tampon et pour obtenir les meilleures propriétés diélectriques possibles pour les dispositifs micro-ondes accordables. Il a été observé que le taux O2/(Ar+O2) (OMR) utilisé pour la pulvérisation avait des effets significatifs sur l'orientation des cristaux, la microstructure et les propriétés diélectriques des films de BST produits. Les échantillons produits avec un OMR de 0 % avaient une orientation (001) parfaite, alors qu'une variation de l'OMR de 10 % à 50 % a favorisé une orientation (111). Les mesures électriques ont permis d'observer qu'une haute accordabilité de 52 % et 68 % pouvait être atteinte pour les films de BST orientés (001) et (111) respectivement, mesurée à 10 kHz par l'application d'un champ de 400 kV/cm. Nous avons aussi étudié l'effet de couches d'ensemencement ultrafines de TiOx (0~12 nm) sur l'orientation, la morphologie de la surface et le comportement diélectrique des couches minces de BST. Il a été montré que la couche ultrafine de TiOx agissait comme un modèle initial pour les films de BST lors du premier stade de nucléation, ce qui résulte en une influence significative sur l'orientation cristalline et les caractéristiques électriques du film de BST résultant. En élevant l'épaisseur de la couche de TiOx de 0 à 1. 2 nm, l'orientation privilégiée des films de BST est passée de (001) à (111), et un film de BST hautement orienté (111) [α(111)~97 %] a été obtenu lorsque l'épaisseur de la couche de TiOx atteignait ~5 nm. En conséquence, le film BST(111)/TiOx(5 nm) montrait une température de Curie supérieure (Tc=275 K) et une accordabilité améliorée de 61. 16 % à 400 kV/cm, à comparer avec le BST orienté (001) sans couche de TiOx (Tc=250 K et accordabilité de 50. 05 %). Il serait souhaitable que les couches minces ferroélectriques aient une constante diélectrique modérée combinée avec de faibles pertes pour pouvoir obtenir de grandes figures de mérite, d'où la préparation de couches minces composites entre de hautes accordabilités comme celle du film de BST(111) et de faibles pertes comme celle du Bi1. 5Zn1. 0Nb1. 5O7 (BZN). Nous avons donc étudié l'effet de l'épaisseur de la couche de BZN sur les propriétés des films de BST (111). Il a été observé que l'épaisseur de la couche de BZN jouait un rôle important dans l'amélioration des propriétés diélectriques. Une amélioration significative de la figure de mérite (~46. 8) a été obtenue pour la double couche BZN (50 nm)/BST(450 nm) à une fréquence de 10 kHz et un champ de 400 kV/cm. Notre étude a montré que les films de BST parfaitement orientés (111) sur des substrats Pt(111)/TiOx/SiO2/Si possédaient d'excellentes propriétés diélectriques, ce qui est plus intéressant pour les applications dans les dispositifs micro-ondes accordables que les films de BST orientés (001). Nous avons donc de plus étudié les variations de la permittivité avec l'épaisseur du film et la température de mesure sur les films de BST parfaitement orientés (111) avec une épaisseur variant de 45 à 800 nm. Nos résultats révèlent que les films BST (111) possèdent une température de Curie inhabituelle et indépendante de l'épaisseur, valant environ 305±5 K. Un modèle incorporant les propriétés intrinsèques d'un film et une capacitance interfaciale a été utilisé pour expliquer la dépendance de la permittivité à l'épaisseur à une température donnée. Puisque les dispositifs accordables fonctionnent aux fréquences micro-ondes (300 MHz à 300 GHz), il est nécessaire de caractériser le matériau à ces fréquences, pour tester la possibilité d'utiliser les films de BST en pratique. Les couches minces de BST épitaxiales (111) sur des substrats de Al2O3 (0001) ont été produites en insérant une couche d'ensemencement ultrafine de TiOx (~1. 2 nm). Les propriétés micro-ondes des couches minces de BST épitaxiales et polycristallines ont été évaluées jusqu'à 40 GHz. La dispersion diélectrique a montré que la permittivité complexe (ε=ε′-jε′′) est bien décrite par une loi de puissance de Curie-von Scheidler avec un exposant de 0. 40. De plus, la haute permittivité (~428) combinée avec une haute accordabilité (~40. 88 %, 300 kV/cm) jusqu'à 40 GHz suggère que les couches épitaxiales de BST orientées (111) pourraient être adaptées à des applications dans les dispositifs micro-ondes accordables. Finalement, les propriétés micro-ondes des doubles couches BZN/BST directement placées sur du Si de haute résistivité ont été également étudiées jusqu'à 50 GHz. Comme attendu, le BZN a aidé à adapter la constante diélectrique et à réduire significativement les pertes tangentielles. Les films hétérostructurés BZN/BST/HR-Si ont une permittivité modérée (~224), de faibles pertes micro-ondes (~0. 167) et une haute accordabilité (~7. 7 %, 200 kV/cm) jusqu'à 50 GHz, ce qui se révèle prometteur pour l'application dans les dispositifs micro-ondes accordables.


  • Résumé

    This dissertation (thesis) discussed the deposition and characterization of perovskite (Ba,Sr)TiO3 (BST) thin films using radio-frequency (RF) magnetron sputtering with the goal of studying the feasibility of fabricating high quality BST films in an economical manner for tunable microwave devices. We optimized the sputtering parameters to synthesize perfectly (001)-and (111)-oriented BST thin films directly on Pt(111)/TiOx/SiO2/Si substrates without buffer layers and to achieve best possible dielectric properties for tunable microwave devices. The O2/(Ar+O2) mixed ratios (OMR) during deposition were found to have significant effects on the crystallographic orientation, microstructure and dielectric properties of the prepared BST films. The samples with OMR=0 % showed perfect (001) orientation, while those with OMR ranging from 10 % to 50 % showed preferential (111) orientation. Electrical measurements showed that high tunability of 52 % and 68 % can be achieved for (001)-and (111)-oriented BST films, respectively, measured at 10 kHz and 400 kV/cm applied field. We have also studied the effect of ultrathin TiOx (0~12 nm) seeding layers on the degree of texturing, surface morphology and dielectric behaviors on BST thin films. The ultrathin TiOx layer was found to act as an initial template for the BST films in the first nucleation stage, resulting in a significant influence on crystalline orientation and electrical characteristics of the resultant BST films. With increasing the TiOx layer thickness from 0 to 1. 2 nm, the orientation of the BST films switched from (001) to (111) preferred orientation, and highly (111)-oriented BST film [α(111)~97 %] was obtained as TiOx layer thickness was ~ 5 nm. As a result, the BST(111)/TiOx(5 nm) film exhibited a shifted Curie temperature (Tc=275 K) and an enhanced tunability of 61. 16 % at 400 kV/cm, when compared with (001)-oriented BST without TiOx layer (Tc=250 K and tunability=50. 05 %). It would be desirable for the ferroelectric thin films to have moderate dielectric constant while having low losses in order to obtain high figure of merit, hence composite thin films of high tunability films such as perfectly BST(111) films with low loss material like Bi1. 5Zn1. 0Nb1. 5O7 (BZN) were prepared. We have therefore studied the effects of thickness of BZN layer on dielectric properties of BST (111) films. It was observed that the BZN layer thicknesses play an important role in improving the dielectric properties. A significant improvement in the figure of merit (~46. 8) was obtained for BZN (50 nm)/BST(450 nm) bilayered films at frequency of 10 kHz and 400 kV/cm bias field. Our studies showed that perfectly BST (111) films on Pt(111)/TiOx/SiO2/Si substrates exhibited excellent dielectric properties, which have more advantages for microwave tunable devices application than (001)-oriented BST films. Thus, we further investigated the variations in the permittivity with film thickness and measurement temperature of perfectly BST (111) thin films with thicknesses ranging from 45 to 800 nm. Our results revealed that BST (111) films had unusual Curie temperature independent of thickness, about 305±5 K. A model incorporating a bulk film and an interfacial capacitance was employed to explain the thickness-dependent permittivity at the given temperature. Since tunable devices are operated at in the microwave range (300 MHz to 300 GHz). To test BST thin films for practical purpose, the material should be characterized at microwave frequencies. Epitaxial (111)-oriented BST thin films on Al2O3 (0001) substrates have been grown by inserting an ultrathin TiOx (~1. 2 nm) seeding layer. Microwave properties of the epitaxial and polycrystalline BST thin films were evaluated up to 40 GHz. The dielectric dispersion demonstrated that the complex permittivity (ε=ε′-jε′′) is well described by a Curie-von Scheidler power law with an exponent of 0. 40. Moreover, the high permittivity (~428) combined with a high tunability (~40. 88%, 300kV/cm) up to 40 GHz suggest that epitaxial (111)-oriented BST thin film could be well suited for microwave tunable devices. Finally, microwave properties of BZN/BST bilayered thin films directly on high resistivity Si toward 50 GHz were also investigated. As expected, the BZN helped in tailoring the dielectric constant and reducing the loss tangent significantly. The BZN/BST/HR-Si heterostructured films have moderate permittivity (~224), low microwave loss (~0. 167) and a high tunability (~7. 7 %, 200kV/cm) until 50 GHz, which demonstrated a great promise application for integration into tunable microwave devices.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (XVI-142 p.)
  • Annexes : Notes bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Valenciennes et du Hainaut-Cambrésis. Service commun de la documentation. Site du Mont Houy.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 900776 TH
  • Bibliothèque : Université de Valenciennes et du Hainaut-Cambrésis. Service commun de la documentation. Site du Mont Houy.
  • Disponible sous forme de reproduction pour le PEB
  • Cote : 900777 TH
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