Dégradation de dérivés de l'acide benzoïque par les procédés d'oxydation avancée en phase homogène et hétérogène : procédés Fenton, photo-Fenton et photocatalyse

par Ménana Haddou

Thèse de doctorat en Chimie macromoléculaire et supramoléculaire

Sous la direction de Florence Benoît-Marquié.

Soutenue en 2010

à Toulouse 3 .

  • Titre traduit

    Degradation of carboxylic acid derivatives by oxidation processes in water by homogeneous photocatalysis : Fenton and photo-Fenton photocatalysis


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  • Résumé

    Ce travail a été effectué dans le domaine de la dépollution des eaux par les procédés d'oxydation avancés, en particulier la photocatalyse en milieux homogène (Réaction de Fenton et photo-Fenton) et hétérogène (photocatalyse à base de TiO2). En milieu homogène, le mécanisme de dégradation d'un polluant, l'acide 2,4 dihydroxybenzoïque par les réactions de Fenton et photo-Fenton a été étudié précisément grâce à différentes techniques analytiques (spectrophotome��trie UV-visible, HPLC, HPLC couplée à la masse, chromatographie ionique, mesures de COT). L'étude des différents paramètres a permis de mettre en évidence que les premières étapes de la réaction d'oxydation du polluant sont communes aux deux procédés. Cependant, l'énergie photonique apportée dans le cas du procédé photo-Fenton est cruciale pendant l'étape de minéralisation et l'importance de paramètres tels que les conditions d'oxygénation du milieu réactionnel lors de cette étape a été prouvée. L'étude de la complexation du Fe(III) et des ses conséquences lors de l'oxydation d'une série de dérivés de l'acide benzoïque par les procédés de type-Fenton et photo-Fenton a été réalisée. La comparaison de la réactivité photochimique des complexes [acides aromatiques-Fe(III)] pour la formation de Fe(II) à celles des complexes ferriaqueux et ferrioxalate a montré la relative stabilité photochimique des complexes [acides aromatiques-Fe(III)] sous irradiation UV-visible. L'identification d'espèces réductrices (type hydroquinone) à des moments clés de la réaction a permis d'expliquer les profils cinétiques autocatalytiques observés lors de l'oxydation des acides aromatiques étudiés par les procédés de type Fenton et photo-Fenton. Dans le domaine de la photocatalyse en milieu hétérogène, de nouveaux photocatalyseurs à base de TiO2 dopé (par S, Ce(III), Fe(III)) ont été synthétisés par la méthode sol-gel. Ils ont été caractérisés par diffraction des rayons X, BET et spectrophotométrie UV-visible. L'efficacité photocatalytique a été testée par oxydation du 2,4-DHBA. Les photocatalyseurs à base de TiO2 dopés par S et Ce(III) possèdent une efficacité photocatalytique dans la région du visible supérieure à celle obtenue en utilisant le TiO2 commercial (P25, Degussa) traditionnellement utilisé en photocatalyse.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (189 p.)
  • Annexes : Bibliogr. à la fin des chapitres

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2010TOU30078
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